基于离子淌度质谱的糖类化合物结构解析方法的研究

作     者：章淑蕾 

作者单位：宁波大学 

学位级别：硕士

导师姓名：俞建成

授予年度：2021年

学科分类：081704[工学-应用化学] 1001[医学-基础医学(可授医学、理学学位)] 07[理学] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 070302[理学-分析化学] 0703[理学-化学] 10[医学] 

主      题：离子淌度 质谱 糖类化合物 自动识别 重叠峰分离 

摘      要：糖类是自然界中分布最为广泛的有机化合物之一,并且在生命进程中担任着至关重要的角色。随着对生物过程研究的深入,如何阐明糖类化合物在生命体内所起的作用成为一个严峻的挑战,只有准确解析糖类化合物结构才能更好地了解它们的生物功能,理解生命系统的运行机制。然而,由于糖类化合物结构的多样性和复杂性,糖组学的研究相较于蛋白组学和基因组学而言起步较晚,进展更为缓慢。近年来,离子淌度-质谱技术(IMS-MS)的发展为糖组学的研究提供了一种新契机。然而面对IMS-MS谱图多维度的庞大数据量难以进行手动分析的困境,目前仍没有一个通用的离子淌度(IMS)谱图处理策略可以快速准确的对未知化合物进行定性定量分析。此外,大多数商业化IMS仪器有限的结构分辨率不足以分离糖类同分异构体,从而容易导致结构相似的组分出现重叠峰现象。针对上述问题,本文主要完成以下三个方面的研究工作:(1)通过离子淌度-飞行时间质谱仪对15种寡糖和9种金属盐的络合物进行测量,系统的建立了270种寡糖-金属加合离子的平均碰撞横截面积的数据库,为下一步的糖类化合物搜索识别提供了独立于仪器的参考数据。(2)建立IMS-MS谱图的自动定位识别框架,该框架基于离子淌度的趋势线特性和本地标准数据库对寡糖-金属加合离子进行自动识别,在实验中可完成87.5%离子的准确识别。(3)研究了一种基于改进粒子群算法(IPSO)的IMS重叠峰解析方法,并与遗传算法(GA)进行性能对比。结果表明IPSO的最大分离误差只有1.45%,GA则高达17.43%;此外,在相同分离误差条件下,IPSO运算时间比GA缩短了95%,并且IPSO具有更好的鲁棒性。由此说明,IPSO可以有效地提高离子淌度的结构分辨率,准确分离糖类同分异构体。