改性生物炭对水中有机物的吸附效能与机理研究

作     者：吴晨曦 

作者单位：西安建筑科技大学 

学位级别：硕士

导师姓名：王晓昌;金鹏康

授予年度：2022年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 08[工学] 

主      题：改性生物炭 吸附 有机污染物强化去除机理 二级出水 

摘      要：针对目前大多吸附剂的吸附性能不理想、成本高、制备方法复杂、稳定性差等缺陷,开发了一种吸附性能优异、成本低、制备路线简单和重复利用性强的新型铁氮共掺杂生物炭材料(Fe-N-C),系统研究了其对有机污染物的吸附效能和吸附机理,并将该新型吸附剂应用于污水厂二级出水溶解性有机物(dissolved organic matter,DOM)的去除,以期为新型吸附技术的发展提供新思路。本文的主要研究成果如下:(1)以木屑、二氰二胺和三氯化铁为原料制备了铁氮共掺杂的生物炭(Fe-N-C),实现改性生物炭吸附容量和吸附速率的显著提升。结果表明:Fe-N-C对双酚A(BPA)的最大吸附量为54 mg/g,明显优于石墨烯(19 mg/g)和常规活性炭(6mg/g);对苯酚、对乙酰氨基酚、磺胺甲恶唑、布洛芬、卡马西平、四环素、萘普生和环丙沙星这八种常见有机污染物的最大吸附容量也远高于纯生物炭、常规活性炭和石墨烯;通过吸附-解吸循环实验,验证了热处理可有效恢复Fe-N-C的吸附能力,表明其再生性能和重复利用性良好。(2)考察了包括有机污染物浓度、吸附剂用量、初始溶液pH值、无机阴离子、腐殖质和实际水体等关键工艺参数对Fe-N-C吸附性能的影响。结果表明:Fe-N-C的吸附性能几乎不受溶液初始pH值的影响;Fe-N-C对BPA的去除率随吸附剂用量的增加而增加,随BPA初始浓度的增加而降低,通过对BPA去除率与吸附剂用量和BPA初始浓度之间的相关性得到BPA去除率和吸附剂用量呈正相关(R=0.9674),BPA去除率和BPA初始浓度呈负相关(R=0.7909),表明BPA在Fe-N-C上的吸附率取决于吸附位点的数量而不是溶液中的BPA浓度;无机阴离子、腐殖质对BPA去除率存在微弱的抑制作用;在实际二级出水为背景水质的条件下,该吸附剂不仅对BPA仍有良好的去除能力,还对二级出水的溶解性有机物有良好的吸附效果。(3)通过吸附动力学、吸附等温线和吸附热力学模型,结合拉曼光谱分析、BET比表面积和孔径分析、X射线光电子能谱分析和Zeta电位分析等表征方法,以及材料的石墨化程度(I/I)、比表面积(SSA)、化学成分与吸附容量的相关性分析手段,解释了Fe-N-C吸附有机污染物的反应机理,结果表明:Fe-N-C对有机污染物的高效吸附性归因于其与污染物之间强的π-π电子供体-受体相互作用,其中石墨N和Fe-Nx配位键是促进其吸附性能提升的主要活性位点。(4)为进一步验证Fe-N-C的实际应用效果,构建了Fe-N-C固定床吸附装置,评价其对污水厂二级出水溶解性有机物的吸附效果。结果表明:Fe-N-C对于二级出水DOM具有突出的吸附性能,Fe-N-C投加量仅为1.0 g/L时,TOC、UV和UV的去除率分别高达40.18%、76.92%和78.26%,远高于纯生物炭和常规活性炭的吸附效果;三维荧光光谱,分子量分布和树脂分级表征等分析结果表明Fe-N-C对于二级出水DOM中的不同组分具有选择吸附性;以Fe-N-C为核心的固定床吸附装置对二级出水TOC、UV和UV的最大去除率高达94.09%,95.65%和97.18%,处理量达620倍床体积时才接近吸附饱和,经再生热处理后,吸附性能得以显著恢复。