普鲁士蓝纳米酶增强型光热效应及其即时检测应用

作     者：黄惠怡 

作者单位：西北师范大学 

学位级别：硕士

导师姓名：薛中华;林洪

授予年度：2022年

学科分类：1001[医学-基础医学(可授医学、理学学位)] 07[理学] 070205[理学-凝聚态物理] 10[医学] 0702[理学-物理学] 

主      题：普鲁士蓝纳米酶 增强型光热传感 信号整合 银离子 胆固醇 

摘      要：即时检测作为一种极具应用前景的快速检测分析方法,具有简单、快速、便携、经济等突出优点,在医疗诊断、环境监测、食品安全等领域具有巨大的应用潜力。为满足日益增长的即时检测需求,研究者已发展了各种各样简单信号读出的即时检测方法,如基于温度信号、压力信号、时间信号、距离信号、电化学信号的温度计、压力计、计时器、尺子和手持式电化学分析仪为信号读出装置的传感策略。其中,基于简单温度为分析信号和便携式温度计为信号读出的光热传感策略在环境检测和疾病诊断等领域表现出了极大的优势。但这些传统的光热传感策略往往依赖于无机光热纳米材料或有机光热小分子作为信号识别和信号读出单元,其光热信号转导通道单一,光热转换效率和光热响应有限,因而普遍存在检测灵敏度不高的缺陷。因此,探索和发展具有光热信号整合、转导和放大效应的光热传感新策略是这一领域近年来的研究热点。基于此,本论文通过普鲁士蓝纳米酶增强型光热体系的研究,设计开发了银离子(Ag)和胆固醇(CHOL)增强型光热即时检测新方法。本论文分为以下四章:第一章:介绍了即时检测的定义、即时检测的发展、即时检测的各种信号读出,并详细综述了基于纳米酶的即时检测和光热即时检测技术的最新进展。第二章:借助普鲁士蓝纳米立方体(PB NCs)具有的类过氧化物酶活性和光热效应“双重特性,发展了一种快速、灵敏分析水体中Ag含量的光热即时检测新方法。目标物Ag可特异性触发PB NCs到亚铁氰化银(Ag[Fe(CN)])纳米颗粒(Ag FC NPs)的转化,进而导致无机纳米材料PB NCs光热降低。同时,PB NCs的类过氧化物酶活性也进一步被抑制,使得体系中纳米酶催化产生的有机光热剂氧化态3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(ox TMB)减少,并导致其光热响应降低,最终导致体系中产生增强型温度信号的变化。基于此,我们通过无机和有机光热探针的简单、有效整合,成功构建了一种简单、快速、灵敏分析水样中Ag的增强型光热传感新方法,其检测限(LOD)为0.13μM(S/N=3),低于美国环境保护局(EPA)对第二级饮用水中Ag的限量标准,可实现黄河水和自来水样中Ag的快速即时检测。第三章:借助无机/有机复合型纳米材料β-环糊精修饰的聚多巴胺包裹的普鲁士蓝纳米立方体(PB@PDA@β-CD)的优良光热效应和类过氧化物酶活性“双重特性,构建了一种简单、快速增强型光热传感CHOL的新策略。PB@PDA@β-CD可以通过主-客体相互作用与CHOL发生特异性结合,结合后的CHOL进入PB@PDA@β-CD表面的β-CD空腔,并覆盖在PB@PDA@β-CD表面,同步抑制PB@PDA@β-CD的光热响应和类过氧化物酶活性,进而同步抑制酶催化产物ox TMB和PB@PDA@β-CD本身的“双重光热响应,最终得到目标物诱导的体系的增强型温度信号变化。基于此,通过有效整合无机/有机复合型纳米材料PB@PDA@β-CD和有机小分子ox TMB的光热响应,我们成功实现了CHOL的增强型光热传感,其检测限(LOD)为0.15μM(S/N=3)。该方法可成功用于人血清样中CHOL的快速、简便即时分析。第四章:总结了基于普鲁士蓝纳米酶的增强型光热传感的优势和实际应用前景,并对此类增强型光热传感方法的未来发展进行了总结展望。