磁性双壁碳纳米管（m-DWCNTs）对水中全氟辛烷磺酸（PFOS）的吸附

作     者：吴思雅 

作者单位：上海海洋大学 

学位级别：硕士

导师姓名：江敏

授予年度：2022年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：全氟辛烷磺酸 双壁碳纳米管 磁性 吸附 响应面优化 

摘      要：全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonate,PFOS)是一种具有生物毒性、持久性和高毒性的典型全氟化合物。PFOS可能对人体发育和生殖产生负面影响,甚至在低浓度情况下就可能存在人类健康风险。传统的生物处理工艺无法有效去除水中PFOS,而吸附法是一种经济有效去除水中污染物的方法。碳纳米管是一种具有高稳定性和较强吸附性的纳米材料,近年来常用于吸附废水中各种有机和无机污染物。本文以双壁碳纳米管(double-walled carbon nanotubes,DWCNTs)为基础材料,通过氧化以及铁磁化制备了磁性双壁碳纳米管(magnetic double-walled carbon nanotubes,m-DWCNTs),采用扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、VSM、BET和Zeta电位对吸附前后的m-DWCNTs进行了表征,并研究了磁化前后吸附材料对PFOS的吸附性能,进行了吸附动力学模型和等温线模型拟合,采用BBD模型响应面优化法得到m-DWCNTs对PFOS吸附的最佳投加条件。为后续纳米材料处理水中的PFOS提供了借鉴和参考。主要结果如下:1.采用化学沉淀法对m-DWCNTs表面进行改性处理,改善了表面性能,制备出具有良好磁性能的m-DWCNTs。对各种表征结果进行分析,通过SEM、FTIR和XRD观察纯化碳纳米管(purified double-walled carbon nanotubes,p-DWCNTs)和m-DWCNTs的表面形貌和结构可知,m-DWCNTs包覆了铁的氧化物,出现了FeO的特征衍射峰,说明在p-DWCNTs上成功负载了磁性铁氧化物;VSM谱图显示m-DWCNTs具有超顺磁性,具有良好的磁分离效果。BET的检测结果说明磁化过程改变了p-DWCNTs的物理特性,如比表面积和孔径分布;Zeta则显示随着pH增加,DWCNTs和m-DWCNTs的表面由正电荷转变为负电荷,电位值逐渐降低。2.通过吸附动力学和吸附等温线拟合了p-DWCNTs和m-DWCNTs对PFOS的吸附过程。拟合结果表明,p-DWCNTs和m-DWCNTs对PFOS的吸附符合准二级动力学方程和Langmuir模型。3.考察了pH值、吸附剂投加量、温度和腐殖酸(Humic acid,HA)等因素对碳纳米管表面对PFOS的吸附效果。p-DWCNTs和m-DWCNTs对PFOS的吸附能力随着pH值的增加而下降,说明碳纳米管吸附PFOS主要作用可能为静电作用;当PFOS初始浓度为200μg/L,反应体积为40 m L时,p-DWCNTs和m-DWCNTs对PFOS的吸附量随着吸附剂投加量增加而减少,当吸附剂投加量增加至40 mg,去除率可分别达到48.57%和84.36%;两种碳纳米管对PFOS的吸附量随着温度的升高先增加后减少,温度在45℃时吸附量最高;HA的添加对两种材料的吸附性能影响较大,随着HA的浓度增加,吸附量逐渐下降,HA抑制了碳纳米管对PFOS的吸附。在脱附解吸实验中,对已吸附PFOS的吸附材料使用Na OH作为洗脱剂进行洗脱,经过4次脱附再生后,p-DWCNTs和m-DWCNTs吸附能力基本不变,吸附量保持在0.13 mg和0.49 mg左右,具有良好的循环再生能力。4.基于m-DWCNTs吸附PFOS单因素吸附实验,通过m-DWCNTs投加量、pH值和温度为自变量,PFOS去除率为响应值,通过BBD响应面优化PFOS去除率模型,差异极显著。可以很好地分析m-DWCNTs去除PFOS实验;通过BBD响应面模型分析,当PFOS初始浓度为200μg/L,溶液体积为40 m L时,得出吸附PFOS的最佳实验条件为吸附剂投加量为29.98 mg、pH值2.01、实验温度为39.61℃,可以得到PFOS最大去除率为87.30%,最大吸附量为1.19 mg/g。