正渗透膜活性层纳米通道内流体输运特性研究

作     者：张慧 

作者单位：山东建筑大学 

学位级别：硕士

导师姓名：杨洛鹏

授予年度：2022年

学科分类：08[工学] 081404[工学-供热、供燃气、通风及空调工程] 0814[工学-土木工程] 

主      题：正渗透膜 纳米通道 分子动力学模拟 水通量 截留率 

摘      要：正渗透是一种浓度驱动的新型膜分离技术,它相比于传统膜分离技术具有能耗低、膜污染小、水回收率高等优势,因而被广泛应用于水处理、能源生产、食品加工、医疗等领域。由于正渗透面临膜污染、反向盐通量和浓差极化问题,造成了水通量及产水品质下降,所以正渗透仍存在应用瓶颈。膜污染、反向盐通量及浓差极化与水分子和离子在正渗透膜内复杂的输运过程有关,因此研究正渗透膜纳米通道内水分子和离子的输运机理可为正渗透的进一步发展提供理论指导。由于受限效应,流体在正渗透膜纳米通道内的传质行为与宏观条件下存在很大差异,且难以通过实验手段观测和研究流体在通道内的结构和动力学行为。研究正渗透膜纳米通道内流体的输运特性需要采取分子动力学模拟方法,从分子尺度入手并结合统计热力学、编程软件等对其物理机制进行探究。本文以碳纳米管构建正渗透膜纳米通道,采用分子动力学模拟的方法,研究了流体在正渗透膜纳米通道内的输运行为,分析了水分子在纳米通道内的结构和动力学特征,并揭示了正渗透膜对离子的选择性输运机制。本文首先采用分子动力学模拟,以碳纳米管作为正渗透膜纳米通道,模拟了流体在不同尺寸正渗透膜纳米通道内的输运行为,分析了孔径对流体输运的影响。研究发现,水分子在纳米通道内由于受限效应表现出与体相水不同的结构特征,随着孔径的增加,水分子在纳米通道内结构的排列方式会发生变化。结构不同导致水分子在通道内动力学行为存在差异,通过计算水分子在不同孔径纳米通道内的扩散系数及平均阻力,发现水分子在10.85(?)的通道内扩散最快,水分子进入不同纳米通道的平均阻力随着孔径增大逐渐降低;同时研究发现,孔径小于10.85(?)时,正渗透膜对离子的截留率为100%。并通过分析离子进入不同尺寸纳米通道的平均力势与离子的水化半径,揭示了正渗透膜截留离子的物理机制是基于离子水化直径的尺寸选择性;通过对水通量和盐截留率的计算,确定了10.85(?)为既能将水和盐高效分离又能保持高水通量的纳米通道尺寸。由于正渗透膜制备条件及方法的不同,膜的性质会出现较大的差异。流体跨膜输运的特性不仅与纳米通道的尺寸有关,还受正渗透膜亲水性影响。本文模拟了流体通过不同亲水条件正渗透膜纳米通道的输运行为,研究了正渗透膜亲疏水性对流体输运性能的影响。研究发现,提高正渗透膜亲水性不利于水分子的扩散和对离子的截留。水分子在纳米通道内的结构特征、动力学及出入口阻力受正渗透膜亲水性影响,当正渗透膜的亲水性增强时,孔壁对水分子的吸附增强,通道内水分子的密度上升,水分子间通过氢键键合,形成了类似于冰的高度有序结构,这种结构加剧了水分子与孔壁的摩擦,降低了水通量;由于提高膜亲水性增强了正渗透膜对水分子吸附作用,降低了膜孔附近水分子对离子的约束,从而离子进出通道更加自由,提高了离子的传质速率,降低了膜对离子截留的能力。本文对正渗透膜活性层纳米通道内流体输运特性的研究,有助于进一步了解流体在正渗透膜内的运动过程,对于构建高效的正渗透膜具有重要的理论指导意义。