典型污染来源潜在有害金属粒级赋存效应及其健康风险
作者单位：陕西师范大学
学位级别：硕士
导师姓名：李小平
授予年度：2021年
主 题：典型污染来源 潜在有害金属 不同粒径 健康风险 物相特征
摘 要：潜在有害金属（Toxic Metal Elements,TMEs）由于其不可逆性、强毒性和持久性,在植物组织或者动物器官中会长期累积,破坏生命体的新陈代谢以及重要器官和腺体,从而导致人类的多种疾病。因此探究在典型TMEs污染来源途径下,TMEs在环境主要介质土壤和灰尘的赋存和风险至关重要。为进一步探究TMEs在土壤和灰尘中的赋存及风险,结合粒径是影响TMEs在土壤和灰尘中的分配与生物可利用性的一个重要因素,本研究以重金属粒级赋存为抓手,通过湿法粒径提取分级,探讨重金属健康风险的粒级效应和生物可给性,探讨有害金属在土壤和灰尘中的赋存及风险,并通过X射线衍射、电子显微技术等确定重金属的物相来源,结合粒级、生物可给性建立典型污染来源下健康风险评估的综合方法。首先,收集了典型TMEs污染来源（火电厂周边土壤及灰尘、工业涉铅土壤和城市道路沉积物）下的样本,利用湿法提取土壤及灰尘的不同粒径组分（50-250μm、5-50μm、1-5μm、1μm）,测定各粒径中TMEs的分布特征。结果表明:5-50μm是土壤的主要粒级,50-250μm是灰尘的主要粒级,径流沉积物样品粒径大都分布于5-50μm范围内。火电厂周边土壤及灰尘、工业涉铅污染土壤和城市道路径流沉积物中各TMEs含量差异较大,与陕西省土壤背景值比较后发现,Cu、Fe、Mn、Ni、Pb和Zn含量均大于该背景值。在火电厂周边土壤及灰尘、工业涉铅污染土壤研究中,除Cu外,各TMEs均在小粒径中发生了富集,特别是1μm。其次,探讨了典型污染来源下TMEs生物可利用性（化学形态和生物可给性）的粒级效应。结果表明,随着粒径的减少,所研究的元素基本都是可交换态、碳酸盐结合态、铁锰氧化态的含量升高,有利于TMEs在环境介质中的释放。特别是工业涉铅污染土壤中的Pb,各粒级中的Pb元素碳酸盐结合态平均占比35.58%,残渣态仅占6.52%,表明当Pb元素与土壤矿物界面结合时,表现出对有机物的强溶解性以及对碳酸盐的强吸附性,也说明Pb易迁移转化。同样,TMEs的生物可给性也表现出一定的粒级效应,大多数元素在小粒径中的生物可给性大于粗粒径,主要在1μm组分中表现出更大的生物可给性,但将TMEs的粒级负荷纳入考虑时,所研究TMEs的生物可给性并非表现出1μm的生物可给性为最大的趋势。之后,利用TMEs的生物可利用态含量（碳酸盐结合态与铁锰氧化态之和）、生物可给含量评价了典型污染来源下TMEs的潜在生态风险及人体健康风险。结果表明,在火电厂周边土壤/灰尘中,1μm组分综合潜在生态风险指数最大,其次是1-5μm,最后是50-250μm和5-50μm。当TMEs粒径负荷纳入考虑后,则1-5μm对土壤全粒径的风险贡献更大,5-50μm对灰尘全粒径的贡献更大。在涉铅污染土壤中,各粒级组分综合潜在生态风险指数排序为:1μm1-5μm原土50-250μm5-50μm,各粒级综合潜在生态风险均大于240,其风险等级明显高于火电厂周边及道路径流沉积物。当TMEs粒径负荷纳入考虑后,5-50μm对全粒径的贡献更大。在城市道路沉积物中,其生态风险平均强度排序为:CuPbNiZnCrMn,多元素综合潜在生态风险大于60,为强风险或较强风险。通过健康风险评估发现,在涉铅污染土壤中成人和儿童的总TMEs明显大于火电厂周边土壤/灰尘及城市径流沉积物。如果将TMEs的粒级效应纳入考虑,粗粒径（50-250μm）和小粒径（1-5μm和1μm）评价均会高估风险,5-50μm组分中的生物可给性含量可能产生的风险值最接近真实的健康风险。最后,通过X射线衍射、电子显微技术等查找TMEs的物相来源。结果表明,随着粒径的减少,石英、云母等原生矿物的含量减少,方解石、绿泥石等次生矿物的含量增加,而粘土矿物对TMEs有很强的吸附能力,这也是造成典型污染来源TMEs在不同粒径之间含量等的差异原因。对于1μm组分内,TMEs更依赖于含Ca和Fe矿物。基于SEM/EDS,火电厂周边土壤及灰尘样品中发现了明显的粉煤灰颗粒,而在工业涉铅污染的土壤样品中观察到大量的含Pb颗粒。此外,道路雨水径流样品沉降48 h后的悬浮颗粒多呈球形或者规则方形,且大都为单颗粒存在。通过EDS发现,这些悬浮颗粒极有可能是含Cu物质,其表面吸附了痕量的Cr、Zn、Pb 等 TMEs。
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