电场辅助的穿透式类芬顿工艺去除水中有机微污染物的效能与机理

作     者：王致远 

作者单位：东华大学 

学位级别：硕士

导师姓名：刘艳彪

授予年度：2022年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 08[工学] 

主      题：穿透式类芬顿 碳纳米管 电活性滤膜 羟基自由基 单线态氧 

摘      要：近年来电化学类芬顿技术因其操作简单、反应条件温和、绿色高效等特点而受到广泛关注。然而,该技术仍存在pH适用范围窄及催化剂稳定性差等问题。针对以上问题,本论文基于电活性碳纳米管(CNT)薄膜,分别设计开发了两种穿透式类芬顿技术,有效拓宽了适用pH范围和改善了催化剂稳定性。先后开展了纳米复合膜的制备、表征分析、性能测试和机理解析等研究,具体研究内容总结如下:(1)利用水热法制得铁与二硫化钼共修饰的电活性CNT复合膜(Fe-MoS@CNT)。在辅助电场作用下,CNT催化水中溶解氧发生二电子还原反应原位产生HO,Fe催化剂催化HO分解产生高活性物种羟基自由基(HO),MoS作为助催化剂进一步提升HO的分解速率。辅助电场一方面诱导发生溶解氧的二电子还原反应,同时也加速了Fe/Fe氧化还原对的循环。这一设计实现了以四环素为代表的新兴污染物的高效去除。结果表明,在Fe掺杂量为0.3 m M、外加电压为-2.5 V、流速为6 m L/min的条件下,60 min内可实现95%的四环素的降解。电压和流速等操作参数对四环素的降解动力学具有显著影响。通过自由基捕获实验和电子顺磁共振光谱证实了HO是体系主导的活性物种。(2)利用“电吸附-水热工艺在CNT表面原位生长薄层SnO纳米颗粒。基于此,设计了利用电生醌类中间体活化过一硫酸盐(PMS)用于水净化及电极抗污染的新工艺。在辅助电场作用下,以苯胺为代表的芳香族有机污染物在阳极可氧化为醌类有机中间体。而醌类中间体可与溶液中PMS反应生成具有氧化能力的O。O对芳香族富电子基团具有选择性,可进一步对母体有机污染物及中间产物进行氧化,进而可有效缓解聚合物有机中间体在电极表面的吸附和沉积。此外,该体系对多种类型的污染物和实际印染废水均有显著的降解效果,且pH应用范围较广。