基于羰基硫吸附的分子筛制备及其性能研究

作     者：穆新伟 

作者单位：湖北民族大学 

学位级别：硕士

导师姓名：郑寅;吴再坤

授予年度：2022年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：分子筛 分子筛改性 COS吸附 金属离子改性 离子液体 

摘      要：目前,工业上吸附羰基硫大多使用的是一次性消耗吸附剂,虽然吸附量大,脱除率高,但吸附后无法再生而变成了工业废料,造成了二次污染。鉴于以上原因,本课题通过使用硅源和铝源合成了耐高温、抗酸碱的分子筛用于脱除工业废气中的羰基硫(COS)。分子筛具有较大的比表面积和孔容,可以通过大量的孔道空腔进行气体吸附。但工业废气组分繁多,COS浓度较低,所以需要吸附性能高的脱硫剂。因此,将分子筛做改性处理,提高COS吸附容量。COS为酸性气体,其分子内有S元素,金属离子对S有很好的配合成键能力,并且碱性基团对酸性气体也有很好的吸附能力。所以采用金属离子改性和离子液体负载的方法,提高分子筛吸附量,也对COS吸附有较好的吸附选择性。1.利用水热合成的方法,通过延长老化时间成功制备了微孔Na Y分子筛和介孔SBA-15分子筛载体。2.以微孔Na Y分子筛为基底,通过离子交换的方法将五种金属离子(Zn,Co,Ni,Ce,Cu)掺杂到分子筛骨架中,并探讨不同金属离子改性的优越性。3.分别使用气相Si O和介孔SBA-15分子筛两种载体,通过浸渍法将离子液体负载到载体表面和孔道,并进行COS吸附实验。讨论了不同吸附温度下的1-乙基-3-甲基咪唑甘氨酸([Cmim][Gly])、1-丁基-3-甲基咪唑甘氨酸([Cmim][Gly])和1-乙胺基-3-甲基咪唑溴[Aemim][Br]离子液体和不同负载浓度对COS的吸附性能影响。通过COS吸附测试实验表明,所合成的微孔Na Y分子筛吸附剂对COS吸附效果超过了一些商用如Na Y、USY和β型等的微孔分子筛吸附剂。通过金属离子改性后,吸附效果明显提高,其中最好的是Cu Y分子筛吸附剂,不仅循环再生的效果超过其他吸附剂,而且在200°C时的吸附效果更是超过了室温吸附效果,所以该吸附剂具有工业高温COS吸附的潜力。对负载离子液体型介孔分子筛吸附剂,结果表明介孔SBA-15分子筛负载9.0 g的[Cmim][Gly]离子液体(SBA-15-C9.0为最大负载浓度)吸附剂比气相Si O负载4.0 g的[Cmim][Gly]离子液体(Si O-C4.0为最大负浓度)吸附剂的COS吸附效果更好,且呈倍数增长,其COS穿透吸附量可达到11.38 mg·g,在COS吸附领域具较大的应用潜力。微孔分子筛使用金属改性的方法,增强COS吸附效果,并且讨论了吸附温度和循环再生对吸附剂性能的影响。对气相Si O和SBA-15两种介孔分子筛载体,通过将[Cmim][Gly]负载于表面及孔道中,使其与显酸性的COS发生酸碱结合,从而增强吸附效果和吸附选择性。研究结果对新型羰基硫吸附剂的基础研究和工业应用具有一定的指导意义。