生物石墨烯水凝胶制备机理及电化学性能探究

作     者：徐文昊 

作者单位：厦门大学 

学位级别：硕士

导师姓名：沈亮

授予年度：2020年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 080801[工学-电机与电器] 0808[工学-电气工程] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：石墨烯 水凝胶 细菌 电极材料 

摘      要：石墨烯(Graphene)作为一种特殊的二维材料,由于具有高比表面积、高强度及导电性强等优异的性能,因此在储能领域、药物输送系统、生物传感器及环境领域有着广泛的应用。然而,由于石墨烯片层间π-π强相互作用使其易于团聚,导致导电性能大幅度下降,将二维石墨烯转换为三维石墨烯材料是解决该问题最有效的策略之一。因此,本研究利用氧化石墨烯和剩余活性污泥制备三维生物石墨烯水凝胶(BGH),经处理后作为超级电容器的电极材料,探究该材料在储能领域应用的可能性。最后对BGH制备机理进行深入的探究。主要的研究结果如下:本文首先利用改进的Hummers法制备氧化石墨烯(GO)悬浮液,然后将其与驯化后的剩余活性污泥进行混合培养,6天后发现混合物与水相分离形成了活性污泥石墨烯水凝胶(SGH)。通过X射线衍射、红外光谱、X射线电子能谱及拉曼光谱分析剩余活性污泥中微生物的还原能力,表明GO在水凝胶的形成中被还原为导电的还原氧化石墨烯(rGO)。rGO的形成使得SGH在储能领域应用具有可能性,通过扫描电镜证明活性污泥石墨烯气凝胶(SGA)及退火改性活性污泥石墨烯气凝胶(ANSGA)两种材料都具有疏松多孔的结构,且ANSGA的孔隙率更大。通过对比两者的电化学性能发现,在2 A/g的电流密度下,ANSGA比电容(174F/g)是SGA比电容(8 F/g)的约22倍,证明了氩气退火改性对于提高电极材料电化学性能的重要性。此外,电化学性能研究表明,ANSGA具有杰出的倍率性能、接近100%的库伦效率及优异的循环稳定性(即使在21 A/g的高电流密度下,经过12000次循环后,电容保持率仍超过72%),是一种极具潜力的电极材料。选用厦门希瓦氏菌BC01(Shewanella xiamenensis BC01,BC01)与具有不同理化性质的GO进行共培养,以探究细菌与GO之间的相互作用关系及GO的理化性质对BGH形成的影响。结果表明,在GO相互关联的理化特性中,片层面积决定了 BC01的存活率及GO的凝胶化潜力。片层面积大于0.30μm2的GO具有生物相容性,且GO的片层面积越大,GO与BC01自组装为BGH的速度就越快。在本研究中,平均片层面积为1.83 μm2的GO与BC01组装为BGH仅需要22小时。此外,研究发现GO的氧化程度是影响BGH能否形成的另一个关键因素,当C/O1.75时才会发生GO与BC01的聚合现象。最后,测量GO表面的粘附力,并将其与细菌粘附行为相关联,首次从力学的角度证明了 GO与BC01自组装为BGH是因为两者间的疏水力、静电力及粘附力共同作用结果,并且拥有低氧化程度的大片层GO具有较高的合力来吸引细菌发生自组装过程。本研究为开发新型的GO与细菌复合物奠定了基础,并有应用于储能、环境及催化等多领域的潜力。