基于Lennard-Jones体的粘弹性弛豫时间研究

作     者：汪杨 

作者单位：东南大学 

学位级别：硕士

导师姓名：赵伶玲

授予年度：2020年

学科分类：08[工学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

主      题：分子模拟 粘弹性 弛豫时间 预测方法 

摘      要：粘弹性弛豫时间是表征材料粘弹性响应的重要概念,是建立粘弹性模型的关键之一,与物质的微观原子间相互作用直接相关。因此,如何更好地预测和描述粘弹性弛豫时间,对粘弹性计算模型的建立具有重要的意义。目前粘弹性弛豫时间三种表征方法中,粘弹性特征弛豫时间最符合表征材料粘弹性响应的概念,但需要计算不同频率下物质的储能模量和损耗模量,计算过程复杂。Maxwell弛豫时间计算简单,但其描述受到Maxwell模型的限制而无法应用于更广泛的物质。原子连通弛豫时间能够从微观角度解释剪切应力松弛产生的原因,但需耗费大量计算资源统计原子的运动轨迹。因此,进一步开展物质粘弹性弛豫时间计算方法的研究具有重要的意义。本文应用分子动力学模拟(Molecular Dynamics,简称MD)的方法,研究了单原子Lennard-Jones(简称L-J)体现有三类粘弹性弛豫时间,基于对系统内原子排布和原子扩散、汇聚过程的分析,提出了一种粘弹性弛豫时间的预测方法,并在混合双原子L-J体系中进行了应用,对其进行了验证和修正。本文的工作可为粘弹性弛豫时间表征的研究提供借鉴。本文首先开展了单原子L-J体系统粘弹性弛豫时间的研究。采用了平衡态分子模拟(Equilibrium molecular dynamic simulation)的方法,对温度T*=0.85～5、密度ρ*=0.85～1、势参数σ=0.97～1、ε=0.8～1.3范围内22组液固共存态及液态单原子L-J体的粘弹性弛豫时间进行了研究,计算了系统的静态粘弹性(包括粘度η*和无穷大频率的弹性模量G*)和动态粘弹性(包括储能模量G’*和损耗模量G*)等特性参量,并在此基础上分析了粘弹性特征弛豫时间(τ*)、Maxwell弛豫时间(T*)、原子连通弛豫时间(τ*)。此外,本文根据系统内原子的排布情况,应用平衡态理论和Kramers逃逸速率理论描述原子的得到或失去周围最近一个原子的过程,提出并建立了一种单原子L-J体粘弹性弛豫时间的预测方法。结果表明,在单原子L-J体系统中,低温情况下,T*与τ*差异明显;τ*与τ*结果接近,但τ*的计算过程需耗费大量时间和计算资源;预测方法得到的弛豫时间τ*与τ*更为接近,本文提出的粘弹性弛豫时间的预测方法具有一定的准确性和可靠性。其次,本文开展了标准混合双原子L-J体KA模型系统粘弹性弛豫时间的研究。为验证本文提出的粘弹性弛豫时间预测方法的适用性,本文建立了温度在T*=2～5范围内的KA模型(binary Kob-Andersenmodel)系统,计算分析了 KA模型的粘弹性特征弛豫时间、Maxwell弛豫时间、原子连通弛豫时间以及本文提出的预测方法弛豫时间,同时还研究了不同A原子占比条件下的各类粘弹性弛豫时间。结果表明,在本文所模拟的所有KA模型中,T*与τ*差异最大,τ*与τ*的差异次之,预测方法弛豫时间τ*与TMD*的结果最接近;KA模型系统存在多类RDF曲线(A-A、B-B、A-B),对应了不同类型的原子间的扩散、汇聚过程;当多类RDF曲线存在时,应用扩散、汇聚速度最快的过程计算得到的预测方法弛豫时间,能很好地预测KA模型系统的粘弹性特征弛豫时间。