木质纤维素/火山灰基地聚合物的制备及其吸附Pb2+和Cu2+的性能
作者单位：广东工业大学
学位级别：硕士
导师姓名：宋卫锋
授予年度：2022年
学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 07[理学] 08[工学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0703[理学-化学]
摘 要：随着我国社会经济的快速发展,环境问题往往伴随而生。一些工业部门在生产过程中,会产生大量的含重金属的工业污水,进入水体后会导致重金属污染问题。重金属的难解性和不可逆转性等特性,使得重金属通过食物链(网络)的富集、转移,最终进入人体、植物和动物中,严重威胁着人类健康。目前处理水体重金属污染的技术很多,其中吸附法因吸附剂材料多样、制备方法简单和成本低等多种优势而最为广泛应用。地聚合物(Geopolymer,简称GP)是一类无机聚合物,它是由铝硅酸盐材料经活化和聚合而成,对重金属有良好的吸附性能。本文采用天然火山灰作为合成原料,加入氢氧化钠和水作为激活剂,掺杂木质纤维作为改性材料通过特定作用形成一种新型的地聚合物复合材料(简称L-GP)。探究了不同的碱性激活剂添加量和不同的火山灰和木质纤维素的掺杂比例对地聚合物吸附重金属性能的影响,由此制定最佳制备条件。在相同的制备条件下制备L-GP和仅以火山灰为原料合成的地聚合物(简称GP),并考察了投加量、p H、时间、温度和初始离子浓度等因素对掺杂木质纤维素前后的GP吸附Pb(II)和Cu(II)的影响,通过对比说明掺杂木质纤维素对吸附性能的提升作用,并且利用相关测试数据结合吸附动力学和吸附等温线判断两种材料是否为同一种吸附类型。通过FTIR、XRD、BET、SEM等表征手段对比所得两种GP之间的官能团、晶体组成、孔径结构等材料性质的差异,简要阐述其相关机理。取得如下研究成果:(1)结果表明,复合型地聚合物L-GP的最佳制备条件:在水料比为1:1的条件下,60%NaO(Na OH)的碱性激活剂,LNC与VT的掺杂比为1:1,制备所得的L-GP在保持地聚合物特征的四面体结构的前提下,表面呈现了更丰富活性基团,有效提升了吸附性能。(2)L-GP和GP对重金属离子Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)有良好的的吸附性能。通过单因素实验方法探究了L-GP和GP的投加量、溶液p H值、金属初始浓度、吸附温度和吸附时间等因素对两种材料吸附Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的影响。材料L-GP和GP对Pb(Ⅱ)的最大饱和吸附量为460.83 mg·g和223.21 mg·g;对Cu(Ⅱ)的最大饱和吸附量分别能达到99.90 mg·L和46.49 mg·L。当Pb(II)和Cu(II)共存时,两者存在竞争吸附现象,两种地聚合物对重金属离子的吸附顺序为Pb(II)Cu(II)。GP和L-GP吸附Pb(II)和Cu(II)的过程均很好地符合二级动力学规律和Langmuir等温模型,两种材料对Pb(II)和Cu(II)的吸附属于单分子层吸附并且主要由化学吸附所控制,且为自发进行的熵增吸热反应。(3)通过FTIR表征分析证明,在聚合反应过程中引入LNC所制备得到的吸附材料,不仅保留了GP的结构特点,而且使LNC成功附着在GP上面,让其相比于普通的GP拥有更加丰富的活性基团,吸附能力大幅提升。此外,XRD分析表明,LNC上拥有大量的钙源,添加钙源在聚合反应过程中与硅铝发生作用,可能形成了具有吸附活性的凝胶,这也是L-GP的吸附能力比GP的优异的因素之一。同时,通过BET分析,发现掺杂木质纤维素制备所得的L-GP的比表面积和孔径均比GP要大,这些都是有利于重金属吸附的关键性质。(4)无论是对哪种离子的吸附,掺杂LNC制备所得的L-GP的吸附量均是GP的两倍以上,可见LNC的加入对GP的吸附性能有显著的提升效果。本文对如何提升GP的吸附性能和利用火山灰和木质纤维素制备高性能GP及其潜在应用具有重要指导意义。
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