基于机器学习分类算法的石墨烯及其异质结的四波混频光谱层数识别

作     者：付欢歌 

作者单位：华中科技大学 

学位级别：硕士

导师姓名：熊伟

授予年度：2021年

学科分类：12[管理学] 081702[工学-化学工艺] 1201[管理学-管理科学与工程(可授管理学、工学学位)] 081104[工学-模式识别与智能系统] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0835[工学-软件工程] 0811[工学-控制科学与工程] 0812[工学-计算机科学与技术（可授工学、理学学位）] 

主      题：二维材料 非线性光学 石墨烯及其异质结 相干反斯托克斯拉曼/四波混频光谱 机器学习 支持向量机和高斯过程分类 

摘      要：随着半导体产业的不断发展,芯片器件的特征尺寸微型化已接近瓶颈,为延续“摩尔定律发展模式,学术和产业界均不断在工艺和新型半导体材料方面寻找突破。作为一类原子级厚度晶体,二维材料以其优良的光电性能在众多半导体材料中脱颖而出。在二维材料应用于光电芯片制备的过程中,对其物理化学性质进行精确的表征是一项重要的工作,以二维材料的层数为例,传统表征手段如原子力显微镜、扫描电子显微镜及拉曼光谱等为我们提供了多种选择,但是分别由于它们的耗时繁琐、苛刻的测量环境要求,以及会对样品造成损坏及识别范围有限等缺点,给二维材料表征工作带来了难度。随着非线性光学的发展,我们认识到材料的非线性光学效应与其非线性性质息息相关,通过提取二维材料非线性光谱的特征信息,可以帮助我们对其层数等信息进行快速、准确的识别。为达到这个目的,我们在本文中创新性地提出通过机器学习分类算法对二维材料的非线性光谱特征数据集进行学习、训练模型,以对未知的光谱信息进行识别并准确判断相应二维材料的物化性质。以石墨烯及其异质结样品为例,本文主要实现对其层数进行识别判定的工作,主要内容有:(1)通过机械剥离法制备了1～4层的多个石墨烯样品,并通过原子力显微镜和拉曼光谱对其层数进行了标定;通过干法转移,将机械剥离得到的单层和两层石墨烯样品分别与五层和两层的Mo S薄膜制备成两种不同的异质结。采用自主搭建的非线性光谱采集系统对单质石墨烯样品进行相干反斯托克斯拉曼散射光谱单峰采集,以及对异质结样品进行四波混频光谱单峰采集。(2)对石墨烯相干反斯托克斯拉曼散射光谱数据进行高斯拟合,提取中心波长、峰面积、半高宽及强度数据作为特征,形成数据集进行模型训练和测试。采用支持向量机和各向同性高斯过程分类两种机器学习模型,所得测试准确率分别为91.7%和92.4%,这表明将机器学习结合非线性光谱对材料层数进行识别的方法是行之有效的。通过各向异性核的高斯过程分类模型,对光谱数据特征权重进行分析,得出层数识别的主要依据。对其误判原因进行仔细分析,发现实验环境的变化扰动(主要是光学平台的微动造成的光点偏移)导致了数据重叠,这是导致误判的主要原因,这将在今后通过对系统光路进行固定集成加以改进。此外,还将对现有光学系统进行升级,以提高相干反斯托克斯拉曼散射光谱在拉曼小波数区域的探测效率。(3)在石墨烯/硫化钼异质结样品上对该方法进行验证,同样采用高斯拟合的方法对异质结的四波混频光谱数据进行拟合,提取特征,进行支持向量机和各向同性高斯过程分类模型训练,所得测试准确率均可达90%。并通过高斯拟合后光谱数据的统计平均值,分析两种异质结四波混频光谱数据的特征变化。