基于Mn掺杂CsPb2ClxBr5-x纳米片的白光电致LED器件制备

作     者：任伟 

作者单位：东南大学 

学位级别：硕士

导师姓名：徐淑宏;周双全

授予年度：2021年

学科分类：07[理学] 070205[理学-凝聚态物理] 08[工学] 0803[工学-光学工程] 0702[理学-物理学] 

主      题：纳米片 钙钛矿 电致发光 白光二极管 

摘      要：铅基卤化物钙钛矿材料具有高荧光量子效率、荧光峰窄、能带宽度易调节等优点,近年来成为光电器件领域尤其是白光二极管(WLEDs)领域的研究热点。传统的钙钛矿纳米晶调控白光的方法是通过改变反应体系中Mn的掺杂量调节荧光光谱,从而实现白光发射。该方法合成的纳米晶存在Mn杂质荧光与钙钛矿本征荧光强度比调节范围小的缺点,Mn的量过少,则Mn的发光峰比较弱,若是Mn的量过多又会引起Mn-Mn相互作用。另外,目前基于钙钛矿的白光LED主要有以下两种实现方式:第一种是将发射蓝、绿、红荧光的量子点混合获得白光。这种混合型的LED存在卤素间相互取代的问题,因此,其相位易分离且色度偏移较为严重。第二种是利用本征发光和宽光谱的缺陷发光获得白光,这种白光LED器件发光效率不高且稳定性较差。利用单一组分的白光钙钛矿纳米晶作为发光层可以避免上述两种方法存在的问题。本文围绕单组份白光钙钛矿纳米晶的合成及白光LED器件的搭建展开研究,主要工作如下:首先,提出一种利用Cs的投料量调节Mn杂质荧光与钙钛矿本征荧光强度比的方法。该方法通过改变反应体系中Cs的投料,从而调控Mn杂质荧光强度与钙钛矿本征荧光强度比。通过选择合适的Cs投料,制备的纳米晶的色度坐标(CIE)可调制到(0.34,0.32)的正白光区域,获得具有白光发射能力的单组分钙钛矿纳米晶。与传统的Mn调节荧光光谱的方法相比,该方法制备的钙钛矿纳米晶其发光可调控性好,制备工艺简单,成本低。其次,探究了实验温度对Mn掺杂Cs PbClBr纳米片制备的影响。从合成的钙钛矿纳米晶的吸收光谱可知,相比于室温合成Mn掺杂Cs PbClBr纳米片,40℃油浴条件下合成的Mn掺杂Cs PbClBr纳米片稳定性更好。最后,将合成的单组分Mn掺杂的Cs PbClBr纳米晶材料作为电致LED的发光层,搭建白光LED器件。该白光LED器件由ITO/PEDOT:PSS/PVK/Mn:Cs PbClBr/Zn O/Li F/Al组成,这种结构设计使得来自阴极的电子和阳极的空穴能够在钙钛矿活性层进行高效率的复合发光。Zn O的电子亲和能与阴极材料Li F/Al的较为接近,约为4.3 e V,电子从阴极注入并传输到钙钛矿活性层时,只需要跨越极小的能极差,大大提高了电子传输的效率。与此同时,PEDOT:PSS与PVK的HOMO能级间的差距也较小,空穴可以很轻松地从ITO电极传输到钙钛矿活性层,空穴的传输率也较高。另外,PVK层的高LUMO与Zn O的低价带可以分别有效的阻止电子和空穴从钙钛矿活性层流失,这也促进了电子和空穴在钙钛矿活性层进行高效的复合发光。在白光LED器件制备过程中,除阴极材料Li F/Al使用真空蒸镀之外,器件其余各层薄膜均是采用旋涂退火的方法制备,该器件的制备简单、成本较低。由于钙钛矿活性层是使用Mn掺杂的Cs PbClBr纳米片溶液旋涂成膜,而二维的钙钛矿纳米晶成膜时表面粗糙,进而影响电子和空穴的传输,因此,最终制备的器件的发光亮度不高且器件的寿命很短。尽管如此,我们通过对各层的旋涂和退火的条件进行探索,为搭建基于单组份电致发光的白光钙钛矿LED器件提供新的思路。