氧化石墨烯表面吸附态铅在微生物代谢环境下的稳定性研究

作     者：刘振兴 

作者单位：西安建筑科技大学 

学位级别：硕士

导师姓名：张建锋

授予年度：2021年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：氧化石墨烯 铅 腐败希瓦氏菌 胞外聚合物 微生物还原 

摘      要：由于地表径流污染及工业污废水排放,我国土壤和水体环境的重金属污染问题日益严重。水中重金属污染的去除通常选用吸附法,在众多吸附剂中,氧化石墨烯(Graphene Oxide,GO)因优良的重金属吸附性能被广泛关注,但这一吸附体系的水环境稳定性同样值得关注。腐败希瓦氏菌(Shewanella putrefaciens,s.p)是一种兼性厌氧菌,在缺氧与厌氧条件下存在,具有将电子作用在多种物质上的能力,可以将碳质吸附剂表面含氧基团还原进而引起吸附态重金属解吸附。针对GO表面吸附态铅(GO-Pb(Ⅱ))在s.p代谢条件下的稳定性,本文采用三维荧光光谱、傅里叶红外光谱分析、XPS能谱与电化学手段等方法研究了 GO-Pb(Ⅱ)体系在s.p代谢条件下的变化、吸附态Pb(Ⅱ)的解吸附特征,结合释放Pb(Ⅱ)的存在形式分析,讨论了解吸附Pb(Ⅱ)在模拟砂层中的迁移特征和影响因素。主要的研究结果如下:(1)S.p代谢条件下吸附态Pb(Ⅱ)从GO-Pb(Ⅱ)表面解吸附,反应在72小时后达到平衡,生物量浓度与初始pH值是主要影响因素。30 mL、20 mL以及10 mL生物量的条件下Pb(Ⅱ)的解吸附程度分别为5.76%、1.87%和0.55%。初始pH值6.0、7.0与8.0条件下,Pb(Ⅱ)的解吸附程度分别为6.35%、5.76%和8.54%。在初始pH值6.0、7.0的条件下,释放到溶液中的Pb(Ⅱ)有一部分分别形成了 Pb9(PO4)6与Pb10(PO4)6(OH)2。S.p产生的胞外聚合物(Extracellular polymeric substance,EPS)与释放的Pb(Ⅱ)结合形成EPS-Pb(Ⅱ)络合物稳定存在于溶液中。(2)经过XPS能谱与FTIR光谱分析发现,GO-Pb(Ⅱ)表面的Pb(Ⅱ)释放主要是由于S.p将GO表面OCGs还原,引起吸附位点减少而发生的。在添加了S.p反应体系中,通过循环伏安法测试得到的CV曲线,其环绕面积远大于不加入S.p的体系,并且有明显的氧化还原峰,说明通过S.p呼吸驱动催化还原GO得到的r-(GO-Pb(Ⅱ))具有良好的电子传导能力,可以促进微生物与电极间的电子传导,促使GO-Pb(Ⅱ)表面含氧基在S.p代谢条件下发生还原并引起吸附态Pb(Ⅱ)的释放。(3)在石英砂滤层中,EPS-Pb(Ⅱ)迁移受溶液IS影响,在不同背景下Pb(Ⅱ)的回收率不同。在去离子水、0.001 mol·L-1、0.01 mol·L-1和0.1 mol·L-1离子强度下,Pb(Ⅱ)的回收率分别为 97.8%、95.25%、84.89%和 78.97%。在 10 mL 与 20 mL S.p背景下,Pb(Ⅱ)的回收率为92.4%与91.8%,略低于去离子水背景下,随着IS的增大,EPS-Pb(Ⅱ)的迁移性降低。