典型铝/铁氧化物吸附铀的应用及机理探析

作     者：刘泽权 

作者单位：广州大学 

学位级别：硕士

导师姓名：陈迪云;苏敏华

授予年度：2021年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 08[工学] 

主      题：吸附 氧化铝 磁赤铁矿 磁性分离 铀 

摘      要：随着人口的急剧增长,经济和工业化的快速发展,世界对能源的需求量也迅速增长,清洁高效的核能随之快速发展。核能的高速发展导致铀资源需求快速上升,进而产生大量的放射性铀废水。如何妥善处理这些放射性排放物,是目前核科学与核技术领域备受关注的研究热点之一。铝和铁元素是地球最丰富的金属元素,天然中存在着丰富的铝和铁氧化物,因此,这些铝铁氧化物会影响铀废水在自然中的迁移和固定行为。同时,这些丰富的氧化物也是天然的去除铀的吸附剂,研究铝和铁氧化物对废水中铀的吸附和固定行为具有重要的环境意义。主要的研究结果和发现有以下几点:(1)本文通过在不同温度下煅烧AlOOH合成两种常见晶型的α和γ氧化铝,以及可购买的γ-氧化铁作为典型铝和铁氧化物吸附剂。借助XRD、FTIR、SEM、TEM、BET等材料表征分析方法,对获得的吸附剂进行晶体结构、表面官能团、形貌特征、比表面积和孔径结构分析。α-AlO具有较好的结晶度,而γ-AlO具有粗糙的表面形貌、多孔结构和较大比表面积,使得具有更多吸附位点。吸附实验表明γ-AlO在15分钟内可使U(Ⅵ)的去除效率达到94.43%。而α-AlO即使增加投加量至30 g/L,U(Ⅵ)的去除效率也只有90%。γ-FeO是由大小不一的球形纳米颗粒组成,具有较好的磁性,易于实现固液分离。铀吸附实验表明U(Ⅵ)在γ-FeO上的吸附可在3分钟内达到吸附平衡,去除效率接近100%。通过吸附等温模型和动力学研究,并结合XRD、FTIR和XPS表征分析得出α-AlO和γ-AlO吸附铀的主要机理是静电作用和吸附剂表面含氧官能团的表面络合作用。γ-FeO去除铀的机理是表面络合作用和表面沉淀作用。(2)本论文亦考察了共存离子和有机质腐殖酸对铀吸附过程的影响。结果表明PO的加入可显著提升氧化铝对U(Ⅵ)的吸附性能,使得α-AlO和γ-AlO均保持较高吸附性能。腐殖酸的存在会改变铝和铁吸附剂的表面电荷从而改变与U(Ⅵ)离子之间的静电力(即引力或斥力),从而在酸性条件下促进U(Ⅵ)的吸附而在碱性条件下抑制吸附。(3)本论文研究了铝和铁氧化物对不同放射性核素的吸附行为。γ-AlO在pH等于3时对水中的Sr(Ⅱ)具有较强的吸附能力,而在pH大于6时对U(Ⅵ)具有更好的吸附效果。由此可根据γ-AlO在不同pH条件下对不同核素离子亲和力的差异,进而实现水中核素离子的选择性分离。然而,在弱碱性水环境下γ-FeO对铀离子具有很强的性吸附作用,弱碱性的水环境条件与海水非常相似,由此可将γ-FeO发展成为海水中提取铀资源的高效环境功能材料。