MFC协同处理硫化物和偶氮染料的机制研究

作     者：代勤 

作者单位：重庆大学 

学位级别：硕士

导师姓名：李莉

授予年度：2020年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 08[工学] 

主      题：微生物燃料电池 硫化物 偶氮染料 微生物群落 硫氧化菌 

摘      要：纺织业每年生产超过100万吨染料,其中60-70%的染料是偶氮化合物。偶氮染料及其降解中间体具有毒性、致癌性和致突变性,不仅会影响环境美观,还会影响水生植物的光合作用。此外,硫化物作为偶氮染料合成反应的还原剂大量存在于染料废水中,可产生15%-20%的含硫化物废水,对人体健康具有很大的危害性。寻求偶氮染料的高效降解及单质硫回收技术一直是研究者们长期关注的问题。微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)能够利用产电微生物的代谢活性,实现高效的生物发电和污染物去除,在废水处理方面具有巨大的潜力。国内外研究主要集中在MFC处理偶氮染料影响因素等方面,对于硫化物和偶氮染料的最佳反应条件、降解路径和作用机理的探索明显不足。论文构建单室空气阴极MFC,以硫化物和有机物作为电子供体,偶氮染料和氧气作为电子受体,协同处理含硫化物的偶氮染料废水。考察了关键因素对MFC降解硫化物和偶氮染料及同步产电的影响,探究了刚果红和硫化物的降解产物和转移路径及硫化物在偶氮染料降解中的作用,检测了MFC体系中微生物的物种组成和群落结构,为MFC处理实际的染料废水提供理论支撑。为优化MFC去除污染物和产电性能的运行条件,探究在不同硫化物浓度、染料浓度和p H条件下,硫化物、刚果红和有机物的去除率以及MFC的产电情况。结果表明,随着硫化物浓度的增加,MFC的产电效能上升,刚果红染料的降解率升高,而硫化物的去除率下降。高浓度的刚果红染料能够抑制产电微生物的活性,致使MFC性能下降,染料脱色率显著降低,而硫化物浓度去除率变化不大。当硫化物与刚果红浓度比为0.9时,刚果红和硫化物的去除率最高分别为77.69%和98%,电池的产电效能最佳为23.5 m W/m。此外,含硫化物的偶氮染料MFC在中性条件下的产电效能最好。通过紫外-可见光分光光度计、高效液相色谱和液相色谱-质谱对刚果红染料的降解产物进行分析探究,刚果红的最终脱色产物为4-氨基-1-萘磺酸钠,联苯胺和3,4-二氨基萘-1-磺酸。通过离子色谱,SEM,EDX和CV扫描曲线对硫化物的转移路径和反应产物进行分析,硫化物的氧化产物主要为单质硫,硫酸盐和硫代硫酸盐。同时,生物硫化物由于含有核黄素等氧化还原介质能够显著提高MFC的产电效能和刚果红染料的去除,并且硫化氢气体也能促进偶氮染料脱色。通过16S rRNA高通量测序技术,探究了MFC悬浮液,初始污泥,阳极和阴极生物膜上的微生物物种组成和群落结构。结果表明,阳极生物膜上Dokdonella属占主导地位,它几乎可以在所有的MFC反应器中检测到,是具有胞外电子转移和传递功能的细菌。在阴极生物膜和MFC悬浮液中丰度最高的是Acinetobacter,MFC不同组成部分上微生物物种在丰度上具有显著的差异。