单颗粒尺度下二次有机气溶胶对无机盐吸湿性的影响

作     者：张淑佳 

作者单位：浙江大学 

学位级别：硕士

导师姓名：李卫军

授予年度：2020年

学科分类：07[理学] 070602[理学-大气物理学与大气环境] 0706[理学-大气科学] 

主      题：二次有机气溶胶 α-蒎烯 无机盐颗粒 吸湿性 单颗粒分析 

摘      要：大气气溶胶颗粒物与空气中水汽相互作用,不仅会导致颗粒物的粒径尺寸、混合结构发生变化,还会伴随着多相化学反应的发生,导致颗粒物化学组成更为复杂,因此开展有关大气气溶胶颗粒物吸湿性的研究具有重要意义。实际大气气溶胶颗粒物化学组分复杂,除了吸湿能力较强的无机盐颗粒以外,还包括吸湿性相对较弱的二次有机气溶胶颗粒。目前关于颗粒物吸湿性的相关研究较多,但涉及的颗粒物的组成较简单、比例较单一,并不能很好地模拟实际大气气溶胶吸湿行为;此外针对二次有机气溶胶对于无机颗粒物吸湿性是否有影响、如何影响的研究仍然缺乏。因此探究组成相对复杂的二次有机气溶胶对无机盐吸湿行为的影响尤为必要。本文借助体积为2 L的气相流动反应装置,利用氧化能力极强的臭氧分子对α-蒎烯前体物进行氧化制备二次有机气溶胶,并在该装置末端放置Na Cl和(NH)SO作为无机盐种子,收集11、15及20 h不同时长的无机盐/二次有机物复合单颗粒样品。借助实验室自主搭建的单颗粒系统探究二次有机气溶胶对无机盐吸湿能力的影响。结果表明,该装置可以成功制备具有典型Na Cl核-有机物壳和(NH)SO核-有机物壳的复合颗粒,且有机包裹物的厚度同实验末端样品的收集时长成正比。利用单颗粒吸湿性系统,本研究还发现该有机物能够促使无机盐低湿度下吸水增长,但会滞后无机盐完全潮解点并束缚其高湿度下吸湿长大。此外,利用单颗粒分析手段采集我国自然源区典型城市小兴安岭和人为源区典型城市(济南、杭州和北京)大气气溶胶颗粒物,对比不同源区实际大气吸湿行为是否存在显著性差异,并与实验室模拟结果比对。本文发现自然源占主导的小兴安岭夏季、人为源区杭州冬季以及北京冬季大气颗粒物在低湿条件下(50%)均开始吸湿增长,完全潮解点为83～84%,而济南夏季大气颗粒物低湿条件不增长,直至相对湿度升高至72%RH才开始吸湿长大,完全潮解点为85%。通过对比实验室模拟与外场观测结果本研究还发现,以α-蒎烯臭氧氧化产物为代表的二次有机气溶胶壳/无机盐核颗粒物吸湿行为与小兴安岭大气颗粒物吸湿特性最为接近。本研究对于深入探究更为复杂的二次有机气溶胶对无机盐吸湿性影响机制提供了理论依据。