化学传感法检测对乙酰氨基苯酚和铀

作     者：苏昌霖 

作者单位：南华大学 

学位级别：硕士

导师姓名：肖锡林

授予年度：2020年

学科分类：081704[工学-应用化学] 07[理学] 080202[工学-机械电子工程] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 070302[理学-分析化学] 0703[理学-化学] 0802[工学-机械工程] 

主      题：电化学传感器 荧光传感器 计算化学 磁性分子印迹膜 对乙酰氨基苯酚 铀酰 十二烷基硫酸钠 

摘      要：电化学技术与荧光检测技术因其操作方便、耗费较少、响应迅速等特点被应用在各个方面,尤其在环境监测和药物分析等领域应用非常广泛。本文即是采用这两种优良的分析手段,分别设计以印迹聚合物为基础的磁性电化学传感器用于特异性检测药物分子对乙酰氨基苯酚(AP),以及设计以表面活性剂为增敏剂的荧光传感器来检测铀(VI)。具体内容如下:第一章:主要介绍了AP的研究现状以及电化学方法的广泛应用、分子印迹技术的发展与应用、基于印迹技术的电化学传感器的分类与应用,然后介绍了FeO磁性纳米颗粒在分子印迹的应用、计算化学在印迹技术的应用,叙述了铀的研究背景与意义,以及表面活性剂的分类与在荧光检测技术中的应用。第二章:制备了一种基于磁性表面分子印迹膜(MMIP)的传感器,用于对药物分子AP的高灵敏度和高选择性测定。首先,筛选了聚合物所需的合适的功能单体和溶剂,并利用计算化学中的DFT/B3LYP/6-31G计算了分子静电势(MEP)。由于双功能单体或多功能单体制备的印迹材料比单功能单体制备的聚合物更稳定、更特异,根据计算的化学结果和实际要求,最终选择了双功能单体甲基丙烯酸(MAA)和4-乙烯基吡啶(4-VP)基于具有优异核壳结构的磁性纳米颗粒FeO@SiO合成对AP具有高识别性能的MMIP,将钕铁硼磁体填充到碳糊电极(CPE)来构造磁性电极(MCPE)。通过在强磁场下将印迹聚合物附着到电极表面来制备MMIP/MCPE传感器。使用差分脉冲法(DPV)对此传感器进行性能检测,检测AP的线性浓度范围为6′10′1055 mol L和5′10′1044 mol L,检测限为1.73′1088 mol L(S/N=3)。并成功应用到实际样品中AP的检测,结果显示该传感器对实际样品的回收率为95.8003.76%,RSD为0.78%.05%。第三章:制备了一种操作简单,价格低廉,灵敏度高的荧光传感器来检测铀。首先合成Salophen配体,由于其特殊的空腔结构,可以与铀酰离子(UO),简称Uranyl,快速结合成稳定的Uranyl-Salophen配合物,接着用十二烷基硫酸钠(SDS)表面活性剂将配合物包裹,从而达到增敏荧光强度的作用,进而更加直观,更加方便地检测铀。本章分别对体系的反应时间、温度、SDS剂量、pH条件进行优化,在最优条件下检测的荧光强度在Uranyl浓度范围为0.005.5 mol/mL之间呈现良好的线性关系,在实际样品中检测Uranyl的回收率为96%03%。