介孔二氧化硅的制备及其对亚甲基蓝吸附性能的研究

作     者：姚震 

作者单位：武汉工程大学 

学位级别：硕士

导师姓名：吕仁亮

授予年度：2019年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：介孔二氧化硅 端氨基超支化聚酰胺 正硅酸乙酯 偏硅酸钠 吸附 

摘      要：有机染料废水易对人类健康与环境产生较大危害且较难处理。吸附法具有简单高效、成本低廉、易操作等优点,被广泛用于染料废水的处理。常见的吸附剂中,介孔二氧化硅化学性质稳定、制备方法多样,具有密度低、比表面积大、孔径连续可调、吸附性能强且可多次循环利用等诸多优点。本文以端氨基超支化聚酰胺(AEHPA-n,n=1,2)为模板,正硅酸四乙酯(TEOS)和九水合偏硅酸钠(NaSiO·9HO)为硅源,制备了不同结构与形貌的介孔二氧化硅。采用傅立叶变换红外光谱、X-射线衍射、透射电子显微镜、N物理吸附-脱附等方法对介孔二氧化硅进行了表征,并考察了其对水中亚甲基蓝的吸附性能。主要研究内容如下:(1)以端氨基超支化聚酰胺为模板,正硅酸乙酯为硅源制备了比表面积较大、孔径较小且分布较窄的无序蜂窝状介孔SiO,探讨了水用量、模板剂用量、反应温度、晶化温度、模板分子量等因素对介孔SiO结构的影响。4gAEHPA-1、9mLTEOS与2mL水30℃下反应48h、80℃晶化24h制得的SiO(AT-SiO-H1)的BET比表面积为527.0m/g,孔容为0.45cm/g,平均孔径为3.45nm。(2)以端氨基超支化聚酰胺为模板,九水合偏硅酸钠为硅源制备了孔径可调、比表面积及孔容较大的无序蜂窝状介孔SiO,探讨了模板用量、模板分子量、温度、pH值等因素对介孔SiO结构的影响。0.06gAEHPA-1、20gNaSiO·9HO与60mL水、调节pH至5-6后30℃下反应2h,室温陈化24h制得的介孔SiO(AN-SiO-A1Ta)的BET比表面积为481.2m/g,孔容为0.45cm/g,平均孔径为3.75nm。(3)考察了介孔SiO对亚甲基蓝的吸附性能,探讨了pH值、温度、亚甲基蓝浓度等对吸附过程的影响。结果表明:以两种硅源制备的介孔SiO首次吸附性能均较好,但在5次循环后其比表面积均有不同程度的减小,孔径分布变宽,吸附能力也随之减弱。以偏硅酸钠为硅源制备的介孔SiO对亚甲基蓝的吸附性能及再生性能均优于以正硅酸乙酯为硅源制备的介孔SiO。其中AN-SiO-A1Ta对800mg/L的亚甲基蓝最大吸附量为196.1mg/g(10℃,pH=11,吸附36h);对300mg/L亚甲基蓝3h首次吸附量(10℃,pH=11)为74.92mg/g,循环5次后仍可达到74.11mg/g。