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g-C3N4泡沫的制备及其光催化还原CO2性能研究

g-C3N4泡沫的制备及其光催化还原CO2性能研究

作     者:孙志敏 

作者单位:武汉科技大学 

学位级别:硕士

导师姓名:赵雷

授予年度:2020年

学科分类:07[理学] 081705[工学-工业催化] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 

主      题:g-C3N4泡沫 CO2吸附 电荷转移 光催化还原CO2 异质结 

摘      要:g-CN作为一种非金属半导体光催化剂,具有独特的能带结构、良好的物理化学稳定性和易于制备等优势,在光催化的各个领域都已得到广泛研究和应用,这也使得g-CN在光催化还原CO具有相当大的开发前景。然而,g-CN在气-固异相光催化还原CO反应中存在对CO气体吸附和传输能力不足以及光生载流子复合几率高的缺陷。因此,设计在气-固异相光催化还原CO中具有高效光催化活性的g-CN基光催化剂具有十分重要的意义。本论文在g-CN光半导体基础上,一方面通过三维多孔结构设计构筑具有发达微米孔结构的g-CN泡沫,改善CO的吸附和传输;另一方面,在纳米尺度上进行异质结结构的设计,提升光生电子-空穴对分离效率。系统研究了材料的物相组成、显微结构、CO吸附性能和光催化还原CO性能,并结合光电化学测试、瞬/稳态荧光光谱、原位红外光谱和第一性原理模拟计算等手段来研究材料显微结构和异质结组成对光催化还原CO性能的影响。相关研究工作如下:(1)通过表面活性剂发泡和凝胶注模相结合的技术制备了具有三维多孔结构的g-CN泡沫,并结合微波还原法将Cu纳米颗粒均匀负载到g-CN泡沫基体中,制备得到Cu NPs/g-CN泡沫复合光催化剂(Cu/CF)。对复合光催化剂的结构和光催化还原CO性能进行分析,结果表明所制备的Cu/CF具有发达的微米孔结构,可有效提升体系的CO吸附能力,其CO吸附容量约为g-CN粉末的2.7倍;瞬/稳态荧光光谱、光电化学测试结果显示,g-CN-Cu异质结的构筑抑制了光生载流子的复合,提升了光催化还原CO性能,Cu/CF的CO产率达到10.247μmol·g·h,约为原始g-CN泡沫和g-CN粉末的2.56倍和6.34倍。(2)在上述制备的g-CN泡沫基础上,通过化学镀铜和化学氧化技术将Cu(OH)纳米片均匀负载到g-CN泡沫中,制备Cu(OH) Nanosheets/g-CN泡沫复合光催化剂(Cu(OH)/CF)。旨在利用Cu(OH)纳米片二维结构增大与g-CN之间的异质结界面,以提升光生载流子的分离效率。研究结果表明,Cu(OH)纳米片大量均匀的分散在g-CN泡沫孔壁,复合试样表现出明显的荧光萃灭效应,且光电流相比于g-CN泡沫有所提高,表明异质结的构筑改善了光生载流子的分离效率;Cu(OH)/CF试样的CO产率达到11.041μmol·g·h,约为原始g-CN泡沫和g-CN粉末的2.76倍和6.83倍。(3)通过光还原负载手段将CuO QDs均匀的负载到g-CN泡沫表面,制备得到CuO QDs/g-CN泡沫复合光催化剂(CuO QDs/CF)。旨在利用CuO QDs与g-CN间的半导体异质结提升电荷分离效率和光催化稳定性。结果表明,CuO QDs/CF的CO产率达到11.543μmol·g·h,约为原始g-CN泡沫和g-CN粉末的2.89倍和7.13倍,CO的产物选择性高达98%,且样品在五次光催化反应后依旧保留了91%的光催化活性。瞬/稳态荧光测试和光电化学测试的结果表明,g-CN与CuO QDs间紧密的异质结界面可以作为有效的电荷传输通道,这既使体系具备了高效的光催化活性,同时抑制了CuO QDs被光生空穴的腐蚀以保证体系具备优异的光催化稳定性;第一性原理的计算结果也表明体系具有对CO反应物有效的吸附活化作用和对CO产物良好的脱附作用,g-CN泡沫与CuO QDs之间的协同作用有效地提高了体系光催化还原CO效率和稳定性。

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