Nitrogen-doped Porous 3D Graphene Aerogel Composites Preparation and Their Application in Electrochemical Sensors

作     者：Nabilah Ali Gubran Al-Ansi 

作者单位：东北师范大学 

学位级别：硕士

导师姓名：齐斌

授予年度：2020年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 080202[工学-机械电子工程] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0802[工学-机械工程] 

主      题：石墨烯气凝胶 氮掺杂 水热还原 没食子酸 AuPd合金 H2O2 

摘      要：自2004年被发现以来,石墨烯(GR)一直受到广泛关注,并且由于其优异的电气和机械性能而被用于电子设备,催化过程和其他领域。GR是sp杂化碳原子的二维纳米片。但是GR本身也具有一些缺点,例如由于强大的π-π键和范德华力而导致的石墨烯层之间不可逆的堆积等。为了克服石墨烯的这些缺点,已经报到了许多对石墨烯的功能化修饰,例如三维(3D)多孔石墨烯气凝胶。石墨烯气凝胶(GA)是一种超低密度多孔石墨烯,它是通过用空气替换湿凝胶孔中的液体而形成的。GA具有许多优异的性能,例如低密度,高孔隙率,大比表面积,出色的导电性,带电载流子非常快,成本低,介电常数和折射率低等。因此,它可用于电化学领域中作为传感器或生物传感器的电极材料。为了使GA适合更多的应用领域,一些研究工作通过引入孔和杂原子掺杂对其结构进行了一些功能修饰。多孔GA(PGA)是一种GA薄片,在原子平面内有一些孔。这是一种改良的GA薄板,其中平面内没有碳原子的地方会产生一些孔。GA中孔的存在起到了增加比表面积的作用,并且减小了中间层之间的范德华相互作用,从而减少了石墨烯纳米层的堆叠,并为催化剂提供了更多的表面活性位,也有利于离子迁移。另一方面,杂原子(例如,N,B,P和S)的掺杂可以改变PGA的电子性质并在石墨烯表面上产生额外的官能团,从而提高PGA的电化学性能和电子传输效率。此外,为了改善性能和增加N掺杂的PGA(NPGA)的活性,沉积了像贵金属一样的纳米颗粒(NPs)。该策略已经引起了广泛的关注,并取得了可贵的成果。基于先前的研究,我们已经准备并研究了氮掺杂的多孔3D石墨烯气凝胶(3D-NPGA)和AuPd/NPGA的电化学性能,然后将它们分别用作传感器来测定没食子酸(GAL)和过氧化氢(HO)。(1)在第二章中,我们有效的水热还原法制备了3D-NPGA作为传感器,通过电化学手段实现了对于GAL的检测。NPGA复合材料显示具有较大比表面积和高度暴露的活性位点的3D孔结构。与先前的研究相比,该传感器对GAL的电化学氧化表现出优异的电催化性能。其检出限和线性范围分别达到了0.067μM和2.5-1000μM,并且具有高选择性,出色的稳定性和良好的重现性,为GAL测定提供了新途径。此外,它非常适用于实际样品中GAL浓度的检测,具有出色的可靠性。(2)在第三章中,制备了原子比为Au:Pd=1:1的AuPd/NPGA复合材料并研究了其电化学性能,并以此为基础发展了对HO的非酶法检测方法。非酶HO传感器具有低LOD(0.038μM),宽线性范围(1-1000μM),高灵敏度(12235μAmM cm),快速响应(t1 s),出色的重现性,良好的选择性和出色的长期稳定性。并在人血清样品中的HO检测中取得了良好的效果。