改性碳纳米管薄膜光（电）催化去除有机污染物

作     者：许凯 

作者单位：东华大学 

学位级别：硕士

导师姓名：刘艳彪

授予年度：2019年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 07[理学] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 

主      题：改性碳纳米管薄膜 连续流 光(电)催化 亚甲基蓝 四环素 

摘      要：随着工业化进程的加快,大量有机污染物排放入水体,导致了严重的环境污染和生态毒害问题。大量研究表明,高级氧化技术可通过产生强氧化性的羟基自由基实现有机污染物的氧化降解。其中,可有效利用太阳光的光催化氧化技术,因具有氧化能力强、无选择性、反应条件温和、适用范围广和无二次污染等优点而得到了广泛关注。但传统粉体光催化体系在实际应用中主要存在三方面的瓶颈:(1)粉体光催化材料难以回收利用,(2)光生电荷复合严重,(3)传统光催化体系传质效果有限。针对上述几点不足,本论文开展了如下研究:以导电性好、表面积大的碳纳米管(carbon nanotubes,CNTs)材料为基底,通过聚多巴胺耦合和连续沉积光还原方法分别实现了纳米TiO和纳米Ag/AgCl光催化剂的有效搭载;同时,设计了连续流光(电)催化膜反应体系,有效改善了体系的传质效果;分别以亚甲基蓝和四环素为模型化合物考察了连续流光催化体系对目标污染物的降解性能。结果表明,(1)以亚甲基蓝为模型化合物时,在900μW·cm光强下,Ag/AgCl-CNTs复合薄膜在流速为2.0 mL·min连续流光催化体系中对10 mg·L亚甲基蓝去除效率为90%,比传统序批式光催化体系高出70%以上;TiO-CNTs薄膜在流速为2 mL·min连续流光催化体系中对亚甲基蓝的去除率为95%,比传统体系高出72%以上;说明连续流体系的对流传质效果明显优于序批式体系的扩散传质效果。(2)以四环素为模型化合物时,TiO-PDA-CNTs-H复合薄膜在连续流(1.0 mL·min)光(电)催化体系中,在光催化、电催化(2.5 V)和光电催化(2.5 V)对20 mg·L四环素溶液的去除率分别为7.7%、24.3%、49.1%,表现出了明显的光电协同作用。同样地,TiO-Ag-PDA-CNTs-H复合薄膜对20 mg·L四环素溶液的去除率分别为3.3%、20.6%、41.0%。以TiO-CNTs薄膜为例,连续三次光催化氧化降解亚甲基蓝的实验表明,亚甲基蓝的去除效率仅下降9%,表明改性碳纳米管薄膜具有良好的稳定性及光催化活性,有望实现工业化应用。