基于铜基复合材料的电化学还原CO2的研究

作     者：谭威 

作者单位：广东工业大学 

学位级别：硕士

导师姓名：郭清泉;柳鹏

授予年度：2019年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

主      题：二氧化碳 电化学还原 氧化亚铜 金纳米粒子 聚苯胺 

摘      要：化石能源的过度消耗势必带来严重的环境污染问题,治理环境污染迫在眉睫。其中,CO的过度排放是影响温室效应的首要因素,它使得全球平均温度上升,北极冰川融化,海平面升高,海洋和陆地生物物种数量锐减。因此,如何减少CO的排放并将其有效的资源利用是全球各国政府及科研机构密切关注的话题。在众多的CO转化利用技术中,电化学还原CO因其具有反应条件简单,转化效率高,易于工业规模化等特点成为了科研人员的研究焦点。但是,目前对于CO还原非均相催化剂的研究还存在电流密度较低、稳定性较差、制备成本较高等问题。基于此,本论文针对非均相催化剂在水溶液中的电化学还原CO性能进行了研究,制备合成了2种不同的铜基催化剂材料,并分别研究了其在电化学还原CO中的性能表现。本论文的主要工作内容及结论有以下几点:(1)利用无表面活性剂引入的电化学沉积法,制备合成出了立方结构的氧化亚铜颗粒,并将该材料作为牺牲模板,使其表面的部分CuO被金纳米粒子取代,形成CuO/Au复合材料,再通过氨水络合铜离子作用,除去剩余的CuO粒子,形成空心立方金结构。然后对比了三种材料的之间CO电化学还原的法拉第效率、电流密度差异、稳定性等性能,并对CO的还原机理做了讨论。其中CuO/Au催化剂可将CO转化为CO。在-1.0 V电位时,其最大的法拉第效率约为30.1%,是相同电位下其他催化剂的2倍。生成产物气体的H/CO比例为1.7,接近费托工艺的合成气H/CO的比例2。(2)利用铜盐溶液在酸性环境下的电化学沉积法,以聚苯胺(PANI)为基底构筑CuO和Cu微米颗粒复合的阴极催化电极。通过CO电化学还原实验评价了催化材料的性能,另外还对比了负载有聚苯胺材料和无聚苯胺材料的性能差异。其中,PANI/CuO/Cu复合材料的电化学性能优于CuO/Cu材料,在-1.0 V的还原电位下,CO产物的法拉第效率达到了20%,是相同电位下CuO/Cu材料催化剂的2倍。