SnO2基异质纳米晶的界面调控合成及其NO2气敏性能研究

作     者：李朝峥 

作者单位：北京理工大学 

学位级别：硕士

导师姓名：刘佳佳

授予年度：2017年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 07[理学] 070205[理学-凝聚态物理] 08[工学] 080501[工学-材料物理与化学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 0702[理学-物理学] 

主      题：二氧化锡纳米晶 二氧化氮检测 硫掺杂 贵金属 

摘      要：NO是主要的大气污染物之一,实现低温下ppb级NO的灵敏检测对人们的身体健康和生产安全具有重要意义。电阻型金属氧化物半导体纳米材料由于具有化学稳定性高、制备廉价、应用便捷等优点,被广泛地应用于各种可燃及污染气体的检测。响应强度、响应恢复时间、工作温度、选择性等气敏性能主要取决于金属氧化物的微观形貌、晶面暴露以及异种元素的界面调控。本论文选取了暴露单一高活性{221}晶面的SnO八面体纳米晶作为研究对象,讨论了阴离子硫掺杂以及贵金属负载这两种界面调控手段对其微观结构以及NO气敏性能的影响,主要研究结果如下:1.通过水热法合成了粒径为30000 nm的SnO八面体纳米晶,表面光洁,单分散性好,在100℃下对ppb级NO气体表现出高活性和优异的选择性。2.利用化学气相沉积的方法在400℃、450℃、500℃下对SnO纳米晶进行原位硫掺杂,得到不同硫含量的掺杂样品。这一过程没有改变SnO的形貌及物相。XPS结果显示硫元素主要是以阴离子的形式掺杂到SnO晶格中,掺杂提高了SnO表面氧空位以及活性氧组分的浓度。450℃下硫掺杂的样品表现出最佳的气敏性质,相比于纯SnO,在100℃下对125 ppb NO的响应从3.7提升至6.1,响应和恢复时间分别从160 s和46 s降低至59 s和26 s。3.通过光还原法制备了Au、Ag、Pt、Pd负载的SnO异质纳米结构。巯基乙醇对SnO纳米晶的预处理提高了贵金属的分散度和负载量。TEM和XPS结果显示,Au是以2 nm金属态颗粒的形式负载到SnO表面,而Pd则表现为氧化态的掺杂,Ag和Pt的掺杂情况为氧化态和还原态并存。相比于纯SnO,Au/SnO在125 ppb ppm的浓度范围内对NO的响应几乎翻倍,Pd/SnO对气敏响应的提升次之,而Ag和Pt的掺杂对NO气敏性能的影响较小。这些差异主要是由于贵金属的化学态以及负载形式不同引起的。同时,不同贵金属对NO的催化吸附活性也可能是影响其气敏响应的重要因素。