Pt基纳米材料的可控合成及催化性能研究

作     者：曹章 

作者单位：广东工业大学 

学位级别：硕士

导师姓名：解晓伟

授予年度：2019年

学科分类：07[理学] 081705[工学-工业催化] 070205[理学-凝聚态物理] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0702[理学-物理学] 

主      题：Pt基纳米材料 可控合成 ORR 催化加氢 

摘      要：贵金属纳米材料不仅具有化学稳定性、强电导、高催化活性等体相性质,还拥有着由纳米效应产生的独特光、电、磁等性质。目前,许多结构、尺寸和组成可控的贵金属纳米材料已经被广泛的应用于化学催化,光电催化、生物医药和环境能源等领域。其中,Pt基纳米材料作为贵金属纳米材料研究中的一个重要分支,其在各个领域有着不可替代的地位。Pt资源的稀缺带来了高昂的合成成本。寻找一种有效的方法来降低Pt金属的使用量,同时该方法又能维持材料优异的性能,是科学家们一直所追求的目标。当今国内外关注和研究的焦点主要为以下两方面:一方面,引入Fe,Co,Ni等廉价的过渡金属与贵金属构成二元、三元甚至四元合金材料,以此来降低合成成本;另一方面,利用材料中存在着的形貌结构,成分组成,电子转移,晶格应变和表面元素分布等可调节因素,来提高材料中单个Pt原子的利用率和其稳定性,以此实现经济效益的最大化。本论文主要以Pt基纳米材料作为研究对象,分别采用油胺-硼烷类化合物体系和纯1-十八烯体系对其进行可控合成研究,通过氧气还原电催化测试(ORR)、硝基苯和肉桂醛选择性催化加氢测试对其进行性能评价。主要工作内容概述为以下两个方面:1.在油胺-硼烷类化合物体系下,合成一系列具有不同Pt/Pd组成的Pt-on-Pd异质枝晶、Pd@Pt核壳粒子、PtPd合金粒子、PtPd@Pt核壳粒子和PtPd合金枝晶,通过HRTEM,EDS,XRD,XPS等深入阐明各个形貌结构之间的特点并推测合成机理。最后,通过ORR对它们的性能进行评价,结合测试结果和形貌结构特点,深入分析了PtPd电催化剂的结构与性能之间的构效关系。2.在1-十八烯体系下,合成了一系列具有不同尺寸大小和组成的Pt基纳米枝晶、Pd基和Rh基纳米材料,随后研究探索了不同前体盐混合、不同反应温度和时间对Pt基纳米枝晶合成的影响。通过硝基苯和肉桂醛选择催化加氢反应对该体系纳米材料进行性能评价,了解不同组成的材料之间所存在的性能差异。最后,采用TEM对完成加氢反应后的催化剂再次进行形貌表征,以此分析催化剂的稳定性。