功能化纳米中空碳球的制备和多效处理混合废水的研究

作     者：欧萍 

作者单位：苏州科技大学 

学位级别：硕士

导师姓名：施维林;张一梅

授予年度：2019年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 08[工学] 

主      题：双酚A 六价铬 碳纳米复合材料 吸附 氧化还原 

摘      要：随着工业的不断发展,废水中污染物的种类越来越复杂,其中难降解有机物污染物和重金属污染物的复合污染物对环境造成的危害日趋严重。近年来,国内外对有机物和有机物、重金属和重金属之间的复合污染的研究较多,并取得了较好的研究成果。但是对有机物和重金属之间的复合污染研究甚少,实际废水中基本上都含有有机物和重金属的复合污染物。众所周知,传统的废水处理技术都是针对单一污染物的废水进行研究分析的。因此,探究一种去除复合污染物的处理技术,将氧化有机物污染物和还原重金属污染物反应结合起来将具有一定的实际意义。本论文的主要研究内容和取得的结果如下:(1)采用模板法成功制备出氮掺杂纳米中空碳球(NHCS),并作为吸附材料用于去除废水中的双酚A(BPA)。通过场发射扫描电子显微镜(FESEM)、高分辨率透射电镜(HRTEM)、N脱吸附测试技术手段,对NHCS材料的微观结构和比表面积进行分析。在吸附实验中,考察了不同pH值和吸附剂投加量对NHCS材料对BPA吸附效果的影响,采用了吸附动力学方程、吸附等温线和吸附热力学方程对吸附行为和机制进行探究。实验结果表明:当溶液初始pH值为6时,NHCS对BPA的最大吸附量达到了171.6 mg/g,吸附过程符合准二级吸附动力学方程和Freundlich吸附等温线模型,吸附热力学参数ΔG为负值,表明该吸附过程为自发过程,为下一步实验奠定了基础。(2)利用氧化还原原理,通过水热法将二氧化锰(MnO)负载到NHCS上,成功制备出MnO@NHCS纳米复合材料,并将其作为吸附-氧化材料用于降解废水中的BPA。通过场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线衍射(XRD)、高分辨率透射电镜(HRTEM)和X射线光电子能谱(XPS)等对MnO@NHCS纳米复合材料进行了分析表征。在去除BPA实验中,系统地探究了MnO@NHCS剂量、pH、污染物初始浓度、温度和腐殖酸对BPA去除反应的影响。结果表明:在最佳条件下,10 min内BPA的去除率达到了95.3%,完全降解BPA只需要30min。将MnO@NHCS材料重复使用3次后,BPA的去除率仍然超过85%,这证明了MnO@NHCS材料具有较好的重复性能和稳定性(3)采用原位聚合法成功地将聚苯胺(PANI)生长于NHCS上,制备出PANI@NHCS纳米复合材料,并将其应用于废水中六价铬(Cr(Ⅵ))的降解。研究了PANI@NHCS剂量、pH、污染物初始浓度、反应时间和共存离子对PANI@NHCS降解Cr(Ⅵ)效果的影响,并采用场发射扫描电子显微镜(FESEM)、高分辨率透射电镜(HRTEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、比表面积(BET)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和拉曼光谱(Raman)对PANI@NHCS材料进行了形貌表征。此外,还运用吸附动力学方程、吸附等温线和吸附热力学方程对吸附行为和机制进行探究。结果表明:在最佳反应条件下,PANI@NHCS对Cr(Ⅵ)的最大吸附量达到了248.1 mg/g,吸附平衡时的数据更好地符合准二级吸附动力学方程和Langmuir吸附等温线模型,吸附热力学结果表明该吸附过程是自发的吸热反应。共存离子干扰实验和循环实验结果表明,PANI@NHCS材料具有较好的选择性和稳定性。(4)进一步采用水热法、原位聚合法分别将MnO和PANI负载到NHCS上,成功制备出三元PANI@MnO@NHCS复合材料,并用于处理废水中的Cr(Ⅵ)和BPA。探究了污染物初始浓度比、pH、PANI@MnO@NHCS剂量对降解效果的影响,并采用场发射扫描电子显微镜(FESEM)和X射线衍射(XRD)对三元复合材料进行表征分析。结果表明:在最佳反应条件下,Cr(Ⅵ)和BPA的去除率分别为90.4%、95.7%。重复实验结果表明,PANI@MnO@NHCS具有很好的稳定性和高效性。