镍锰氧化物复合低温脱硝催化剂的制备及性能研究

作     者：黄远超 

作者单位：辽宁大学 

学位级别：硕士

导师姓名：王绩伟

授予年度：2019年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：NH3-SCR 低温脱硝 共沉淀 镍锰氧化物复合催化剂 

摘      要：火电厂燃煤、锅炉燃煤、机动车尾气等向大气中排放的废气多以氮氧化物为主,这些废气是造成大气环境失衡的重要因素。而且可以引起很多生态安全问题,如酸雨、光化学烟雾和温室效应等。因此,最近高效的脱硝催化剂成为科研人员研究的重点。目前,氨选择性催化还原氮氧化物方法(NH-SCR)是脱硝工艺中广泛使用的技术之一,最受科研工作者的关注和研究。当前工业生产上使用的NH-SCR催化剂是以含钒或者锰的复合氧化物为主,但是该脱硝工艺存在许多缺点,如制备和运行成本较高、催化剂活性温度范围较高(300-400℃)、反应装置复杂、催化剂寿命短和易失活等。烟气中存有的SO气体,在温度范围为180-300℃内,和还原剂氨相互作用,易反应生成硫酸铵等物质,使排烟管道堵塞和设备腐蚀。而利用低温催化剂和烟气再加热技术,可实现先脱硫再脱硝,从而减少管道的阻塞。因此研发低成本、低反应温度、降解率高、稳定性高的SCR催化剂成为重中之重。本文首先采用共沉淀法,在相同的实验条件下合成一系列镍锰氧化物复合低温脱硝催化剂,并在相同的模拟烟气条件下进行了降解NO(NH-SCR)的活性测试并观察记录了其催化降解一氧化氮的性能。实验结果表明将乙酸镍和乙酸锰作为前驱体,碳酸铵作为沉淀剂而合成的催化剂在110℃时,NO转化率接近100%并在110℃-250℃保持着高的降解率;将草酸作为沉淀剂合成的催化剂在80℃下NO转化率高达了76%,90℃下NO转化率达到了100%,且在90℃-250℃保持着高的转化率。然后通过XRD、SEM、比表面积和孔径分析仪(BET和BJH)、XPS等表征技术方法对镍锰复合氧化物催化剂进行了测试。结果说明NiMnO、MnNiO、MnO、NiO是催化反应中的主要反应物质。相比于将硝酸锰、硝酸镍作为前驱体,将乙酸锰、乙酸镍作为前驱体合成的催化剂,Mn离子相对浓度提高。将草酸作为沉淀剂合成的催化剂具有最大的比表面积和更高相对浓度的表面吸附氧(Oα)和Mn离子。这些可能是提高催化剂在低温区间降解NO效率的主要因素。