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聚乙烯醇和聚乙二醇在假单胞杆菌水解酶的作用下降解的理论研究

聚乙烯醇和聚乙二醇在假单胞杆菌水解酶的作用下降解的理论研究

作     者:陈金峰 

作者单位:山东大学 

学位级别:硕士

导师姓名:张庆竹

授予年度:2019年

学科分类:083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程(可授工学、理学、农学学位)] 07[理学] 08[工学] 09[农学] 0903[农学-农业资源与环境] 0713[理学-生态学] 

主      题:生物降解 聚乙烯醇 聚乙二醇 量子力学分子力学联用 分子动力学 

摘      要:塑料制品已经成为生活和工业中不可或缺的一种材料,但目前尚缺少有效的塑料处理方法,而且有一大部分塑料材料是难以生物降解的,这就对环境造成了巨大的威胁。通过修饰已有的酶来提高酶的催化功能,提高其对塑料的降解能力可以有效地缓解大量塑料类物质排放至环境中所造成的威胁,也能更好地增加塑料制品在回收处理再利用上的效率。计算机模拟能够通过理论计算的方式为传统实验和酶的降解提供指导思路和意见,减少实验上盲目修饰酶再测定反应效率的时间成本和经济成本。此外,计算模拟能够在微观的尺度上对反应中实验上难以捕获的机理加以描述,增强对酶促反应机理的认识,以更好地理解并利用酶。在计算模拟中,分子动力学(MD)和量子力学与分子力学联用(QM/MM)的方法是计算机模拟生物大分子的重要手段,也是目前对酶研究的有力工具。本论文使用MD和QM/MM的方法研究了假单胞杆菌水解酶对聚乙烯醇和聚乙二醇两种塑料的作用机理,探讨了酶中重要氨基酸的作用,从微观的角度描述了酶在降解氧化聚乙烯醇时所发生的结构细节变化。通过对酶反应机制的细节研究,猜测酶环境中的氢键可能是对环境中塑料的降解的主要因素。一、氧化聚乙烯醇在假单胞杆菌水解酶的作用下降解机理聚乙烯醇是一类工业生活中广泛使用的塑料,也是研究相对较早的一种材料。本论文中以乙酰丙酮作为氧化聚乙烯醇的二聚体代表,使用分子动力学研究了假单胞杆菌水解酶与其的结合过程,用量子力学分子力学联用研究了其催化断链过程。研究表明,在结合阶段残基Glu121和Trp121能够促进底物与酶的结合过程以为后续的催化过程做准备。在反应阶段残基Gly65,Ser66,Val67与底物之间形成的氢键网络能够稳定底物在反应过程中的能量,促使反应发生。在反应中碳碳键的断裂是反应的决速步,该步反应能垒为10.97kcal/mol。在反应中Glu198的静电影响是促使反应发生的重要因素。二、聚乙二醇在假单胞杆菌水解酶中的行为机理聚乙二醇是一类具有广泛应用的水溶性塑料,对聚乙二醇的研究开展较早,但至今仍没有合适的降解方法。本论文以聚乙二醇的二聚体作为代表,使用分子动力学和量子力学/分子力学联用研究了其在假单胞杆菌水解酶作用下的行为,以期对聚乙二醇的行为有更好的理解。研究表明,聚乙二醇能够与假单胞杆菌水解酶稳定结合,但是在假单胞杆菌水解酶的作用下不会发生降解断链。聚乙二醇与假单胞杆菌水解酶的作用中,残基Tyr270能够与聚乙二醇形成氢键,在结合中发挥重要作用。因为聚乙二醇缺少与酶环境形成氢键的结构,所以其降解反应较难发生。

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