氧化锌、石墨烯掺杂石墨相氮化碳的制备及其光催化性能研究

作     者：张鸣显 

作者单位：燕山大学 

学位级别：硕士

导师姓名：于升学

授予年度：2018年

学科分类：081704[工学-应用化学] 081705[工学-工业催化] 07[理学] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0703[理学-化学] 

主      题：石墨相氮化碳 光催化性能 氧化锌掺杂 还原氧化石墨烯 

摘      要：g-CN属于新型可见光响应材料,受到了越来越多的关注。虽然g-CN具备可见光响应特点,但存在可见光响应范围狭窄,比表面积小等问题,严重影响着石墨相氮化碳的光催化性能,限制其广泛应用。本文针对石墨相氮化碳本身存在的缺陷,对其进行了一系列的处理,从而获得了层数较少的石墨相氮化碳材料。相比于常规的石墨相氮化碳而言,层数较少石墨相氮化碳的比表面积得到极大的提升,这对于提升石墨相氮化碳的光催化性能非常重要。此外,本文针对石墨相氮化碳存在的光催化缺陷,对其进行了复合掺杂处理,制备了不同含量的ZnO-g-CN二元复合材料以及不同含量的ZnO-g-CN/rGO三元复合材料。应用XRD、TEM、SEM、红外光谱、紫外光谱等分析测试仪器对制备的样品进行分析和表征,同时还将亚甲基蓝和甲基橙作为降解物质进行了光降解实验,确定了光催化效果和催化稳定性最佳的三元复合材料。本文的研究内容具体包含以下几个方面:(1)以三聚氰胺为原料,采用热缩聚的方法制备块状石墨相氮化碳,确定最佳的制备温度。结合石墨相氮化碳的光催化性能和样品形貌等特征,确定热缩聚温度为550℃。(2)采用多次煅烧、强酸、强碱刻蚀等方法,对制备好的块状石墨相氮化碳样品进行剥离处理,从而获得层数较少的石墨相氮化碳样品。结果表明,多次煅烧氧化的方式制备的石墨相氮化碳比表面积最大,光催化性能最好。(3)对制备的石墨相氮化碳样品进行二元掺杂处理,制备不同含量的ZnO-g-CN二元复合材料。分析不同含量的ZnO-g-CN二元复合材料的形貌、结构以及光催化性,找到了最佳的质量比,即ZnO-50%g-CN。ZnO-50%g-CN二元复合材料不但能够拓宽石墨相氮化碳的光响应范围,还能够有效的提升样品的光催化效果。(4)对ZnO-50%g-CN样品掺杂rGO,探讨不同含量的ZnO-50%g-CN/rGO样品的结构特征、形貌特征以及光催化效果。研究表明,ZnO-50%g-CN/10%rGO的三元复合物的光催化效果最好,同时复合物的光催化稳定性能良好。综上所述,XRD、TEM、SEM以及光降解实验结果显示,当氧化锌、石墨相氮化碳和还原氧化石墨烯的质量比为ZnO-50%g-CN/10%rGO时,样品具备较好的光催化性能。