渔排养殖区溶解性有机质对汞形态变化影响研究

作     者：杨淇茹 

作者单位：浙江农林大学 

学位级别：硕士

导师姓名：吴胜春

授予年度：2019年

学科分类：082803[工学-农业生物环境与能源工程] 08[工学] 0828[工学-农业工程] 09[农学] 0903[农学-农业资源与环境] 

主      题：汞 甲基化 溶解性有机质 树脂分离技术 

摘      要：食用汞污染的海产品是人体汞暴露的主要途径之一。随着海洋汞污染日益加剧,研究海洋养殖区汞的环境地球化学过程具有重要意义。研究表明溶解性有机质(DOM)对汞在水环境中的行为有极为重要的影响。但是海洋网箱养殖区大量多源性有机质高输入对汞的赋存形态及转化过程影响还缺乏系统研究。由于在沉积物中DOM来源的复杂性,导致不同来源的DOM在结构与化学性质上存在较大差异,所以在总量水平进行DOM对汞的研究难以形成定论。因此,有必要从更微观的角度,如DOM的各个组分结构及其官能团特征,阐明DOM对汞形态转化影响的作用机理。本论文以岱山县渔业养殖区沉积物鱼类粪便为研究对象,通过应用XAD大孔树脂与阴阳离子交换树脂串联技术将鱼粪便DOM细化成6种亚组分,探究渔业养殖活动沉积物中鱼粪便DOM对汞形态转化的机理。通过实验和分析得出以下主要结论:1.不同腐解时期有机质及其对汞甲基化的研究发现:近海网箱养殖鱼类粪便DOM主要由羧基、羟基、甲基等官能团组成,环境因素的改变可影响这些官能团的相互作用,以致DOM的微观构象发生变化、不同腐解时期的DOM对汞形态影响也有差异。DOM对汞的甲基化有显著影响,但仍存在分歧。2.不同汞浓度下DOM亲水和疏水性亚组分对汞甲基化速率的影响研究发现:利用XAD树脂和阴、阳离子交换树脂串联技术,对近海网箱养殖鱼类粪便DOM加以富集分离,发现疏水性碱、疏水性酸是主要的组成成分,约占组分的72.7%。亲水性DOM亚组分所含的基团组成要比疏水性的丰富。当溶液中汞浓度较低时,各DOM亚组份对其甲基汞(MeHg)转化率更高。3.随着腐解的进行,疏水性有机物占溶解性有机质总质量比例有所下降而亲水性有机物则有所上升,从实验开始时的M比例从8.0%逐渐上升至28.1%。疏水性组分在试验之初,显示出对汞甲基化的抑制作用,但随着腐解时间抑制作用逐渐消失,甚至出现促进作用;而亲水性组分开始时对汞甲基化具有明显的促进作用,尤其是亲水性酸及亲水性中性物质,然而随着腐解的进行其汞甲基化的能力逐步减弱甚至消失。