多孔地聚物催化剂的制备及其催化脱水氧化性能的研究

作     者：刘丰国 

作者单位：浙江工业大学 

学位级别：硕士

导师姓名：周春晖;童东绅

授予年度：2015年

学科分类：081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：蒙脱土 阴离子层状金属氢氧化物 地聚物 丙三醇氧化脱水 丙烯酸合成 

摘      要：酸、碱以及金属氧化物,作为催化剂广泛应用于化工生产制造领域。其中涉及到的化学反应一般都是多步反应。由丙三醇制备丙烯酸就是其中一个多步反应,反应分为两步:丙三醇经脱水得到丙烯醛,丙烯醛再经过氧化制得丙烯酸。因此,制备多功能催化剂使化工制造的多步反应能够一步完成具有深远意义。多功能催化剂的研究也已经有一定的进展,例如把酸性粘土与碱性粘土混土或者在酸性催化剂上接枝上碱性物质在液相中反应,在一定程度上实现了催化剂的双功能化。另外,沸石分子筛酸性加金属或金色属氧化物的多功能催化剂也有相关研究。这些研究工作都对多功能催化剂的开发有一定的促进作用。但是,在液相中不利于催化剂的提取活化重复利用,同时存在酸、碱活性位的固相催化剂还没有成功合成。酸、碱以及金属氧化物三者结合的多功能催化剂还没有成功报道过。本文就是研究制备酸、碱以及氧化功能结合的地聚物催化剂,粘土基催化剂是一类经济、绿色的材料,我们用自下而上的方法探索制备了酸碱活性位共存的双功能多孔固体催化剂,用酸把蒙脱土酸化,能够提供更多酸性位的蒙脱土片段,用共沉淀方法合成能够提供碱性位的阴离子双层金属氢氧化物(LDHs),形成二者合成交联的酸碱性位共存的多孔地聚物催化剂。最后用制备的催化剂来催化丙三醇的氧化脱水的连续反应,测该催化剂催化作用下丙三醇制备丙烯酸的选择性、转化率。在丙三醇催化脱水氧化合成丙烯酸的反应中,丙三醇转化率约为90%,丙烯醛选择高达82.1%,但丙烯酸选择性仅为约5%。本研究为多功能催化体系和应用于其他氧化脱水连续反应的合理工艺提供了参考。