脉冲激光沉积法制备VO2外延薄膜及其性能研究

作     者：唐志武 

作者单位：湖北大学 

学位级别：硕士

导师姓名：何云斌

授予年度：2017年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 07[理学] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 070205[理学-凝聚态物理] 080501[工学-材料物理与化学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 0702[理学-物理学] 

主      题：脉冲激光沉积(PLD) VO2外延薄膜 金属-绝缘体相变(MIT) 厚度依赖特性 

摘      要：二氧化钒(VO)是一种典型的具有热致相变性质的金属氧化物。在68°C时发生从高温金属相到低温绝缘体相的可逆相转变,在相变过程中伴随着电阻率、红外透过率、磁学等性质的可逆突变,使得其在光电开关、红外探测器、存储器等领域具有广阔的应用前景。钒较易形成变价氧化物,主要包括VO、VO、VO,因而生长纯相VO比较困难。VO金属-绝缘体相变(MIT)特性对氧空位、应变等十分敏感,生长高质量VO薄膜是对其进行深入研究的基础。本论文采用脉冲激光沉积(PLD)法,以VO陶瓷作为烧蚀靶材,高纯氧气作为反应气体,分别在c面蓝宝石、TiO(110)衬底上制备VO薄膜。系统研究了沉积氧压对c面蓝宝石上生长的VO薄膜结构和MIT性能的影响,以及c面蓝宝石和TiO(110)上生长的VO薄膜结构和MIT行为的厚度依赖特性。主要研究内容及结果如下:1、系统研究了沉积氧压对VO薄膜结构、形貌及MIT特性的影响,通过调节氧压实现了高质量单晶VO薄膜在c面蓝宝石衬底上的外延生长。研究结果表明:氧压过低薄膜MIT特性不明显,而氧压过高容易生成VO,最终确定了在600°C下制备VO外延薄膜的最佳氧压为1.2 Pa。XRD测试结果表明VO薄膜与c面蓝宝石的外延关系为:VO(010)//AlO(0001),VO[100]//AlO[10-10]。AFM测试表明薄膜表面十分平整光滑。当沉积氧压在0.3 Pa至1.5 Pa之间时,制备的薄膜都表现出明显的MIT特性,相变温度从52.1°C升高到67.8°C,表明薄膜中氧空位可以有效调节VO相变温度。2、保持衬底温度600°C和沉积氧压1.2 Pa不变,通过改变沉积脉冲个数在c面蓝宝石衬底上制备了不同厚度VO外延薄膜。研究了不同厚度VO薄膜的晶体结构、表面形貌和MIT特性等。当薄膜厚度为210 nm时,VO(020)面摇摆曲线半高宽低至0.034°,表明薄膜面外取向度高,晶体质量非常好。随着薄膜厚度增加薄膜中的缺陷密度增大,导致薄膜表面均方根(RMS)粗糙度增大。随着薄膜厚度从14 nm增加到210 nm,相变温度从65.15°C增加到70.6°C,而当膜厚从210 nm继续增加到525 nm时,相变温度从70.6°C减小到68.1°C,逐渐达到VO块体材料相变温度68°C。相变宽度(35)H随膜厚增加单调减小,表明薄膜厚度可以有效调节VO薄膜的相变特性。3、通过改变沉积脉冲个数在TiO(110)衬底上制备了厚度从5.2 nm到300 nm的一系列VO薄膜,研究了其厚度依赖特性。结果表明:薄膜厚度增加伴随缺陷密度增大,使得VO薄膜(110)面摇摆曲线半高宽从0.078°增大到0.567°,同时薄膜表面均方根(RMS)粗糙度增大。厚度为9.5 nm薄膜的RMS粗糙度只有0.208 nm,表明薄膜表面达到了原子级平滑。通过原位变温倒易空间测试,清晰观察了厚度为88 nm VO薄膜在MIT过程中的晶体结构转变过程,发现晶体结构转变与电阻率突变发生在同一个温度点。当薄膜厚度从5.2 nm增加到300 nm时,相变温度从75.8°C降低到49.4°C。随着薄膜厚度增加,晶格常数a增大、c减小,c/a减小,表明c/a能有效调节相变温度,即:影响相变温度的内在因素是晶格常数大小。