饮用水中消毒副产物三氯丙酮的形成过程和控制技术研究
作者单位：浙江工业大学
学位级别：硕士
导师姓名：丁春生
授予年度：2013年
摘 要：饮用水消毒副产物具有强烈的致癌、致畸和致突变作用,严重危害人类的健康,对其形成过程和控制技术的研究具有重要的意义。 采用气相色谱／质谱法,以1,2-二溴丙烷为内标物,甲基叔丁基醚为萃取剂,建立了消毒副产物1,1,1-三氯丙酮(TCAce)的检测方法。其回收率为96.4%-104.8%,相对标准偏差为3.14%～6.11%,最小检测限为0.92μg/L～1.90μg/L,证明该方法的准确度较高。 以L-苏氨酸为前体物,考察了TCAce的形成过程和影响因素。结果表明：TCAce的生成量在碱性条件下比中性和酸性条件下高,且随着pH的增大而逐渐提高。当投氯量由4mmol/L增加到16mmol/L时,TCAce的生成量随着投氯量的增加而增加。当L-苏氨酸投加量由0.5mmol/L增加到4mmol/L,时,TCAce的生成量随着L-苏氨酸的投加量增大而减小,当温度由10℃增加到30℃时,TCAce的生成量随之增加。HC10氯化L-苏氨酸形成TCAce的过程分为7个步骤,包括取代、氧化、氨基重氮化和还原等复杂的过程。 采用0.1mol/L的氢氧化钠溶液对颗粒活性炭(GAC)进行浸渍改性,提高GAC对TCAce的吸附去除效果和吸附量提高。分别对GAC和氢氧化钠改性GAC (NaOH-GAC)进行表面物理化学性质的表征,结果表明：NaOH-GAC的酸性基团比GAC减少了29.6%,表面非极性增强,提高了对消毒副产物TCAce的吸附性能：此外,NaOH-GAC的比表面积为1013.12m2/g,比GAC增加了9.47%,从而提高了其吸附TCAcel的容量。 吸附试验结果表明：对于浓度为201μg/L的TCAce溶液,NaOH-GAC和GAC的最佳投加量分别为0.6g/L和0.8g/L,当吸附剂投加量为0.6g/L时,NaOH-GAC对TCAce的吸附去除率为91.39%,是GAC的1.17倍。吸附剂吸附TCAce的过程主要包括三个阶段：快速、慢速和动态平衡阶段,NaOH-GAC比GAC提早60min达到吸附平衡,其吸附平衡时间分别为180min、120min。 NaOH-GAC和GAC对TCAce的吸附效果随着其投加量和温度的增大而逐渐增大;TCAce的吸附去除速率和效果影响随TCAce初始浓度的改变变化不大。GAC和NaOH-GAC对于TCAce的吸附行为用Freundlich模型拟合效果较好,该过程符合准二级动力学方程。 铁刨花还原去除低浓度TCAce的效果较好,当铁刨花的投加量为120g/L, TCAce溶液浓度为20μg／L时,去除率为70.59%。铁刨花投加量和温度是铁还原去除TCAce的重要影响因素,铁刨花投加量的越大,TCAce的去除率越高。温度越高,TCAce的去除率也越高。当TCAce浓度较低时,TCAce初始浓度的变化对TCAce的去除效果影响不大。铁还原去除TCAce的过程符合一级反应动力学方程。
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