甲醇气相脱水制二甲醚的催化剂研究

作     者：汤红池 

作者单位：华东理工大学 

学位级别：硕士

导师姓名：应卫勇

授予年度：2011年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：二甲醚 甲醇脱水 溶胶-凝胶法 γ-Al2O3 固定床 

摘      要：近年来,由于我国“富煤,贫油,少气的能源特征,以煤基甲醇为原料发展二甲醚的工艺路线得到普遍关注,该路线的关键因素是高效催化剂的制备。本论文针对甲醇气相脱水制二甲醚的反应体系,采用新型溶胶-凝胶技术制备γ-Al2O3催化剂。考察催化剂制备条件、改性剂对催化剂反应性能的影响;并考察了工艺条件(温度、质量空速)对反应的影响;采用X射线衍射(XRD),比表面积测定(BET)以及程序升温脱附(NH3-TPD)等方法对催化剂进行表征,并在固定床等温积分反应器中测定其活性。 (1)采用溶胶-凝胶技术,以异丙醇铝(AIP)为铝源,异丙醇(IPA)为溶剂制备得到具有高纯度、高比表面积的γ-Al203催化剂。 (2)在催化剂制备过程中,改变原料配比和溶液pH值考察其对催化剂的晶型、颗粒表观形态、酸量以及催化剂反应性能的影响。在H2O/AIP=4.5,pH为9的条件下制备所得的催化剂比表面积为369.59m2/g,总酸量达到0.4123mmol NH3/g,对甲醇体系具有良好的催化活性。 (3)在实验考察条件T=260-320℃,WHSV=2.5～10h-1范围内,催化剂对二甲醚的选择性高达99%以上。在相同质量空速条件下,甲醇转化率随着温度的升高而增大;在等温条件下,甲醇的转化率随着空速的增大而减小。 (4)在催化剂制备过程中加入不同改性剂对催化剂进行改性,表征结果表明,不同改性剂的加入对催化剂的晶型有一定影响,元素Si与P的加入改变了氧化铝的晶型。