铂负载氮掺杂多孔炭材料制备及电催化性能研究

作     者：孙盼松 

作者单位：辽宁科技大学 

学位级别：硕士

导师姓名：安百钢

授予年度：2014年

学科分类：0808[工学-电气工程] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：氮掺杂 有序微孔炭 活性炭 铂催化剂 氧还原 

摘      要：质子膜交换燃料电池（PEMFC）因具有转化效率高、启动速度快、对环境无污染等优点，在手机、电脑、汽车、航天飞机，及固定电站等方面有广阔的应用前景。但由于影响电池整体性能的阴极氧还原反应需要大量的贵金属Pt催化剂，限制了其在商业领域的大规模应用。因此，开发低载铂量、高催化活性和高循环稳定性的电催化剂成为燃料电池领域的研究重点。本文以氮掺杂多孔炭为载体，利用化学浸渍液相还原法，制备铂负载的氮掺杂多孔炭电催化剂，研究了氮掺杂多孔炭组织结构特征对催化剂的沉积形态及分布的影响，并对催化剂的电化学性能进行了表征。 采用化学原位聚合法分别制备了聚吡咯/有序微孔炭复合物，和聚吡咯/活性炭复合物，然后分别在700℃和900℃炭化化处理制备了氮掺杂有序微孔炭和氮掺杂活性炭，孔结构和比表面分析显示，氮掺杂有序微孔炭主要以中孔为主，氮掺杂活性炭主要以微孔为主，900℃炭化制备的氮掺杂多孔炭的比表面积较高而氮含量低，700℃炭化制备的氮掺杂多孔炭比表面低，氮掺氮含量则相对高。以上述氮掺杂孔炭为载体，采用化学浸渍还原制备铂负载催化剂，XRD和TEM分析表明，以900℃炭化化处理制备的氮掺杂多孔炭（Pt-NOMC900和Pt-NAC900）表面铂粒子分布较为均匀，且粒径较小。通过对所制备负载型催化剂的电化学分析和比较表明，氮掺杂多孔炭作为催化剂载体有利于提高催化剂的氧还原活性和稳定性。其中，900℃炭化化处理制备的氮掺杂多孔炭负载催化剂氧还原性能较好。进一步，对比了氮掺杂有序微孔炭和氮掺杂活性炭负载催化剂（Pt-NOMC900和Pt-NAC900）的电催化特性，分析表明氮掺杂活性炭因具有较高的比表面积和氮杂原子含量，为铂催化剂沉积提供更多的活性表面，且较高的氮原子含量强化了Pt与载体的结合强度，因而，铂负载氮掺杂活性炭具有更好的氧还原活性和稳定性。