用于光催化以水为氢源的选择性炔烃半加氢反应的TiO2-PdPt复合结构设计研究

作     者：李梦俏 

作者单位：中国科学技术大学 

学位级别：硕士

导师姓名：熊宇杰

授予年度：2018年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：光催化 氢转移加氢反应 合金 金属-氢键 负载型双金属纳米催化剂 

摘      要：自从1972年Fujishima和Honda实现光催化分解水产氢以来,基于纳米材料的光催化产氢反应为新型可再生能源的发展提供了新的思路,从而引起人们的广泛关注。为实现光催化产氢在工业生产中的应用,不仅需要发展高效光催化剂、提高光催化分解水产氢的效率,还应考虑如何收集、存储并高效地利用光催化水分解反应所产生的氢气。针对上述情况,本论文提出了将光催化水分解反应与加氢反应串联,实现以水为氢源的氢转移有机物加氢策略。本论文设计及合成了TiO-PdPt合金复合纳米结构,并通过对合金中组分的调节来调控催化剂表面金属位点与氢相互作用的强度,从而调控了该结构催化碳-碳三键加氢反应的活性和选择性。本论文分为四个章节,各章节主要内容如下:第一章概述了光催化有机反应的基本过程和光催化剂设计及优化原则,通过一些实例介绍了提升光催化有机物转化选择性的主要方法和策略,随后介绍了氢转移加氢反应。基于这些基本概念,提出了将光催化水分解反应与氢转移加氢反应串联,实现光驱动下还原及转移水中质子氢用于炔烃选择性半加氢反应的体系设计思路。第二章介绍了 TiO纳米片负载型PdPt合金复合结构的合成方法,并对制备所得的 TiO-PdxPt1-x(x=0,0.25,0.5,0.75,1)复合结构进行了表征。第三章将TiO-PdxPt1-x催化剂应用于光催化还原水中质子氢并转移于碳-碳三键加氢反应,研究了不同PdPt组分的催化剂催化活性和选择性的差异,并通过一系列对照实验对该反应的反应过程进行了探究,提出了可能的反应机理。第四章总结了本论文所获得研究成果及研究价值。