硫化氢光离化及等离子体解离

作     者：和万霖 

作者单位：河北大学 

学位级别：硕士

导师姓名：张连水

授予年度：2014年

学科分类：081704[工学-应用化学] 07[理学] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 070302[理学-分析化学] 0703[理学-化学] 

主      题：H2S分子 Rydberg序列 共振增强多光子离化光谱 放电等离子体解离 量子亏损 

摘      要：本文以Nd:YAG激光器泵浦的染料激光器和OPO激光器作为激发光源，采用共振增强多光子离化光谱方法，对H2S分子的高位激发电子态-里德堡态的能级特性进行了研究;在此基础上，采用发射光谱和时间分辨光谱方法，对硫化氢负脉冲流光放电等离子体激发解离过程进行了研究。得到了创新性研究成果。 在对H2S分子里德堡态研究中，以纳秒Nd:YAG脉冲激光器三倍频(355nm)激光泵浦的染料激光器和光参量振荡器(OPO)为激发光源，在484nm～620nm波长范围内，采用共振增强多光子离化光谱方法，对H2S分子Rydberg序列的能级特性进行了实验研究，得到了谱峰间隔随激光波长增长而呈近二倍变化的两套谱峰序列嵌套而成的规则序列。强谱峰序列谱峰波长分别为486.3nm，490.9nm，498.8nm，514.7nm,556.3nm;弱谱峰波长分别为488.5nm，494.7nm，505.5nm，531.9nm，606.2nm。此谱峰序列对应为H2S分子的里德堡序列的激发。依据H2S分子低位激发电子态及里德堡序列的势能曲面高度，可将该离化过程确定为处于基电子态X1A1的H2S分子经过中间共振Rydberg态的(4+1)五光子离化过程。将所得到的强离化谱峰序列归属为集结于H的np(n=4,5,6,7,8)里德堡序列，将弱谱峰序列归属为集结于D的ns(n=4,5,6,7,8)里德堡序列。两套嵌套的里德堡序列的集结势为1=84572和2=84589;量子亏损分别为1=0.94和2=1.54。所得结果对H2S的光学检测及里德堡态光谱特性研究具有重要意义。 在对硫化氢气体脉冲流光放电激发解离过程研究中，采用发射光谱和时间分辨光谱相结合的方法，对H2S分子的激发解离过程进行了研究。结果表明，硫化氢气体放电等离子体的活性粒子主要是H2S*、S2、S2-、H、SH，且H、SH几乎同时出现，由此确定硫化氢放电等离子体的主要激发解离通道为： H Se HS222e和H2S e H2S e H SH。研究结果对H2S分子解离动力学研究具有重要价值。