Ti-Al-Ce纳米催化剂对模拟燃煤烟气同时脱硝脱汞的实验研究

作     者：张俊怡 

作者单位：湖南大学 

学位级别：硕士

导师姓名：李彩亭

授予年度：2017年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 08[工学] 

主      题：协同脱除 氧化铝 选择性催化还原 单质汞 氧化铈 纳米颗粒 

摘      要：我国是目前世界上煤炭生产和需求量最大的国家。燃煤烟气是大气污染物的主要来源之一,其中NOx和Hg0作为随燃煤烟气排放到大气中的污染物得到了广泛的关注。NOx的排放可以引起酸雨、光化学烟雾等环境问题,Hg0是一种具有毒性、生物富集性和高挥发性的全球性污染物,NOx和Hg0均会对对生态环境和人类健康造成极大危害。为了对燃煤烟气中的NOx和Hg0进行有效控制,国内外研究者研究开发了多种方法对两种污染物进行脱除。氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术是目前脱除烟气中NOx最有效的方法,大多数燃煤电厂都配备有SCR脱硝系统以及湿法脱硫(WFGD)系统。因此,有研究提出利用已安装的SCR系统对NOx和Hg0进行一体化脱除,此项技术对于燃煤烟气脱硝脱汞具有重要意义。本研究采用溶胶凝胶法制备了一系列TiO2-Al2O3-CeO2纳米催化剂,在模拟燃煤烟气条件下,考察了TiO2-Al2O3-CeO2纳米催化剂的同时脱硝脱汞性能。本论文研究了Ce02负载量、不同温度、Al2O3改性以及不同烟气组分(包括H2O、S02、02等)对TiO2-Al2O3-CeO2纳米催化剂同时脱硝脱汞性能的影响,同时研究了 SCR脱硝反应以及脱汞反应之间的相互作用机制。此外,本研究对反应前后的一系列催化剂进行了 ICP-OES、BET、XRD、SEM、TEM、XPS、H2-TPR和FT-IR表征,并结合实验结果以及表征结果对催化剂的理化性质进行了分析,初步探讨了 TiO2-Al2O3-CeO2纳米催化剂同时脱硝脱汞的反应机理。实验结果表明:在同时脱硝脱汞反应条件下,采用10wt%A12O3改性得到的TiAl10Ce20纳米催化剂在300℃具有最佳脱硝效率(93.41%)以及脱汞效率(80.54%)。此外,通过A1203改性,TiAl10Ce20纳米催化剂的抗水抗硫性均得到提升。在SCR气氛下,NH3对Hg0的去除反应具有抑制作用,而Hg0的存在对SCR反应的影响较小。表征结果表明,TiAl10Ce20纳米催化剂具有较优越的协同脱除性能,其原因可能是经过A1203改性后,TiAl10Ce20纳米催化剂结晶度降低、氧化还原能力增强,并且具有更好的质构特性以及表面活性组分分散性更好。研究表明,本研究制备的TiAI10Ce20纳米催化剂在SCR系统燃煤烟气脱硝脱汞协同处理技术中具备良好的工业应用前景。