ZrO2及ZrO2基复合载体负载镍催化苯加氢制环己烷的研究

作     者：胡雪娟 

作者单位：南昌大学 

学位级别：硕士

导师姓名：石秋杰

授予年度：2007年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：ZrO2 ZrO2-Al2O3复合载体 镍 Ni-B合金 苯加氢 

摘      要：本文第一部分采用微乳法和沉淀法制备了ZrO载体，以苯加氢为探针反应研究了ZrO载体的制备方法对Ni／ZrO催化剂加氢性能的影响。用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)、程序升温脱附(TPD)、N吸附等技术分析考察了载体和催化剂的结构及表面性能。结果表明，与沉淀法制备的ZrO相比，微乳法制备的ZrO的比表面积较大，所负载的镍基催化剂具有较高的活性比表面积、较多的吸附中心和较弱的吸附氢强度，这一切均有利于Ni基催化剂苯加氢活性的提高。 第二部分采用浸渍沉淀法制备了一系列不同配比的ZrO-AlO复合载体，通过浸渍法负载Ni催化剂，考察了不同ZrAl比对复合载体的比表面积和苯加氢反应催化活性的影响，并与单一的AlO、ZrO负载的Ni催化剂进行对比。实验结果表明，随着ZrAl比的增大，载体的比表面积减小;ZrAl比为0.14的复合载体(ZA20)所负载的镍催化剂表现出较好的催化活性，优于单组分载体负载的Ni。采用浸渍沉淀法制备的ZA20中ZrO以非晶态形式存在，该载体负载的Ni催化剂较其他催化剂更容易被还原，吸附中心数量增加。 采用微乳法、共沉淀法制备了ZrAl比为0.14的ZrO-AlO复合载体，并与浸渍沉淀法制备的进行比较，考察了复合载体的制备方法对Ni／ZA20催化剂的催化加氢性能、还原性能和吸附性能的影响。实验结果表明，催化剂的活性顺序为：Ni／ZA20(I-P)Ni／ZA20(M)Ni／ZA20(C-P)，Ni／ZA20(I-P)催化剂能吸附较多的氢和苯进行反应。 本文还将NiB非晶态合金负载于ZA20(I-P)上，用于催化苯加氢反应，并与未负载的NiB催化剂和Ni-B／γ-AlO进行了对比。结果表明，与未负载的Ni-B合金相比，γ-AlO和复合载体所负载的Ni-B合金组成中镍所占比重均有所下降，镍的活性面积较大，分别为未负载的Ni-B合金的7和12.2倍;Ni-B／ZA20(I-P)催化剂具有较好的热稳定性，能够吸附更多反应物进行反应，因而催化加氢性能优异。