贵金属纳米粒子/一维结构纳米复合材料的设计、合成及应用
作者单位:安徽师范大学
学位级别:硕士
导师姓名:耿保友
授予年度:2010年
学科分类:07[理学] 070205[理学-凝聚态物理] 08[工学] 080501[工学-材料物理与化学] 0805[工学-材料科学与工程(可授工学、理学学位)] 0702[理学-物理学]
摘 要:纳米复合材料具有一般材料所不具备的优异性能,如不同的表面组成、磁性、光学性能及稳定性等。由于纳米复合材料种类繁多和纳米相复合粒子所具有的独特功能,纳米复合材料的构筑和功能化己成为纳米化学领域的研究热点。本文创造性地设计一系列新颖、简便、绿色的合成方法来合成贵金属纳米粒子/一维纳米复合材料。另外,我们根据不同应用领域的需求,为了充分发挥各组分的特性,分别选择半导体材料、磁性材料、碳纳米管等最具代表性的一维材料,设计了一系列新颖的贵金属纳米粒子和一维无机纳米材料的复合结构,并针对所制备的材料进行性能和应用方面的研究。 本论文的主要内容如下: 1.由于环境领域的迫切需求和IZnC)在水处理方面的重要作用,我们希望能够合成一种基于一维Zn()纳米结构和贵金属的纳米复合材料,该材料同时兼具贵金属和一维纳米材料的特性,既可以充分发挥Zn()在水处理方面的特殊作用,又可以弥补其不足之处,因而大大提高了该纳米复合材料在实际应用中的价值。我们创造性地采用一种室温水相合成体系控制生长贵金属/ZnO复合纳米材料的合成路线。该方法不仅可以快速简便地合成Zn()/贵金属异质结构,并且具有金属纳米晶的空间分布和负载可控的特点。同时我们还研究了所得的复合纳米结构的光催化性能以及在环保领域的应用。实验结果表明,ZnC)纳米棒/Au复合结构展示出了很强的由结构引起的光催化性能增强的现象,如15 min以完全催化降解罗丹明B,以及可以从水中分解除去91%的4一氯苯酚,具有重要应用前景。 2.贵金属纳米粒子与碳纳米管的复合材料被广泛用作燃料电池阴极催化剂。然而如何在碳纳米管表面沉积尺寸和负载量可控的具有特殊形貌的贵金属纳米粒子是将这种复合材料的价值和利用效率最大化的主要问题。在实现了室温简便操作可控合成了贵金属/Zn()纳米 复合材料的基础上,我们将这一新颖的合成方法拓展用于合成单分散、高负载量的铂和金纳米立方粒子与cNT的复合结构。所得到的CNT/Pt复合材料对于催化氧气还原反应具有较大的电势(0.5 v)和较高的氧气还原电流。此外,我们也证明了我们设计的合成方法具有普适性。 3.由于我们合成出的铂纳米立方粒子与CNT的复合结构对聚电解质膜燃料电池阴极发生的氧气还原反应(0RR)显示了较高的电催化活性,我们希望能够合成出其他具有特殊形貌的贵金属纳米粒子与CNT的复合材料,以获得更好的电催化性能。通过设计简单的一步反应,我们直接在碳纳米管上生长出超细铂纳米棒,该合成路线不需要借助模板、表面活性剂或晶种等可能阻碍铂粒子表面活性位的手段。通过检测这种复合结构作为质子交换膜燃料电池催化剂的适用性,我们发现,Pt纳米棒/cNT催化剂的活性表面积约为商业化Pt/c催化剂(0.5 mgpt cm一,***)活性表面积的两倍,且Pt纳米棒/CNT催化剂的铂利刚率为2371 mw mgpt-1,远远高于商业Pt/(:催化剂的铂利用率800 mw mgp.~。由此我们可以得出结沦,我们制得的Pt纳米棒/CNT催化剂具有比商业Pt/C更为优异的电化学催化性能。 4.氧化铁纳米管是一种具有代表性的一维磁性材料,关于管状氧化铁纳米结构合成方法的报道比较多,但是所报道的方法对于合成条件和仪器设备要求较高,如水热法、溅射法等等,并且对于产物的形貌、尺寸和产率无法实现控制性。而合成方法的局限必然导致所合成的氧化铁纳米管难以进行下一步的复合或应用研究。我们设计采用Kirkendall型质量传输理沦和界面反应来合成氢氧化铁和氧化铁纳米管。与此同时,我们研究了所合成的磁铁矿纳米管在磁共振成像领域的应用。我们发现,与磁共振成像常用的造影剂20 nmFe3O4纳米粒子相比,我们合成的Fe3O4纳米管与~107 SKBR。一3细胞孵化前后都显示了较好的MRI T2负造影。接下来的负载贵金属纳米粒子和相关应研究正在进行中。