新型可见光驱动Ag、AgBr负载催化剂的制备及性质研究

作     者：师亚利 

作者单位：安徽大学 

学位级别：硕士

导师姓名：宋继梅

授予年度：2014年

学科分类：081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：复合催化剂 三氧化钼 银 催化 罗丹明B 

摘      要：随着全球环境污染和能源危机日趋严重,环境保护和可持续发展已成为人类关注的重要课题。利用半导体光催化技术降解污染物及分解水制氢是近三十多年发展起来的新兴研究领域,因具有高效、廉价并且环境友好的特点,受到了广泛的关注。但大部分传统光催化剂具有太阳能利用率低、电子-空穴容易复合等缺点,因此,发展新型的可见光响应催化剂以提高光催化效率具有重要意义。本论文分别合成了Ag/AgBr/MoO3、Ag/MoO3和Ag2MoO4/AgBr三种不同的可见光响应光催化剂,并对其光催化性质进行了研究。 论文具体内容概述如下： 1、Ag/AgBr/MoO3的制备及光催化性质研究 采用简单的水热法和室温沉淀法制备了一系列不同Ag/AgBr含量的Ag/AgBr/MoO3复合光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和比表面测试仪(BET)等对样品进行了详细的表征。在可见光照射下,研究了合成产物光催化降解罗丹明B的性能,考察了Ag/AgBr复合量、催化剂表面性能及反应过程中活性自由基等对光催化活性的影响,初步探讨了可能的光催化降解机理。实验结果表明：当Ag与Mo的摩尔比为0.7时,光催化活性最高,在可见光下照射15min后对罗丹明B的降解率可达98.5%,且明显优于纯MoO3。经过分析,复合样品的带隙能明显降低,并且具有更大的比表面积和孔径,这为反应提供了更高的可见光利用率和更多的活性位点,另外,活性自由基捕获实验结果表明,在光催化反应过程中,光生空穴和·O2-共同起作用。根据以上实验结果,模拟植物光合作用的Z-scheme机理被提出,在Ag的作用下,光生电子和空穴得到了有效的分离,因此,光催化活性显著增强。经过三次循环使用后,催化活性无明显降低,表明该复合催化剂稳定性良好。 2、Ag/MoO3纳米带的制备及其催化性能研究 采用无模板水热法成功地合成了MoO3纳米带(nanobelts,NB),并通过原位光还原法在其表面沉积Ag纳米颗粒(nanoparticles,NPs),制得Ag/MoO3复合催化剂。采用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等对产物进行了表征。由电镜照片可以看出,立方相Ag纳米颗粒很好的分散于正交相α-MoO3纳米带的表面。选择对硝基苯酚在NaBH4作用下还原生成对氨基苯酚作为模型反应,研究了Ag/MoO3复合材料的催化活性,并考察了硼氢化钠浓度和催化剂用量等对反应速率的影响。结果表明,摩尔比Ag/Mo为5.0%的样品催化活性最高;进一步实验发现,Ag/MoO3复合材料对次甲基蓝具有较强的吸附能力,另外,在太阳光照射下对罗丹明B具有较高的光催化降解活性。 3、Ag2MoO4/AgBr的制备及性质研究 通过简单的离子交换-水热法制备了Ag2MoO4/AgBr复合纳米颗粒,通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等对产物进行了表征。以有机染料罗丹明B为模型污染物,在太阳光照射下研究了产物的光催化性能,初步探讨了可能影响光催化活性的因素。另外,选择三个典型样品进行了抑菌实验。结果表明,Ag2MoO4/AgBr的光催化活性及抑菌性质均明显优于Ag2MoO4。