单宁改性及其吸附重金属离子的应用研究

作     者：王玲芝 

作者单位：中南林业科技大学 

学位级别：硕士

导师姓名：李湘洲

授予年度：2016年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 07[理学] 08[工学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0703[理学-化学] 

主      题：单宁 重金属离子 化学改性 吸附 

摘      要：植物单宁是自然界中十分丰富的生物质资源。单宁因苯环上富有多个能与重金属离子发生螯合和络合作用的邻位羟基,近年来成为一种备受关注、具有发展潜力的重金属吸附材料。论文以天然单宁为基材,以甲醛,尿素,聚丙烯酰胺为改性剂通过化学改性法得到五种生物质吸附剂,分别为甲醛固化马占相思单宁（FAMT）、尿素改性马占相思单宁（CAMT）、尿素改性杨梅单宁（CBT）、PAM改性马占相思单宁（PAMT）、PAM改性杨梅单宁（PBT）,详细研究了各改性吸附剂对Pb（Ⅱ）和Cu（Ⅱ）的吸附性能。采用扫描电镜、红外光谱及能谱等分析手段对生物质吸附剂进行表征;深入考察了初始溶液pH值、反应温度、吸附时间、初始金属离子浓度等因素对吸附行为的影响;分析了,两种金属离子的吸附热力学、吸附动力学及吸附等温线;通过二元混合体系实验,考察了吸附剂对Pb（Ⅱ）和Cu（Ⅱ）两种金属离子的吸附选择性;并对比了五种吸附剂对两种金属离子的吸附差异。单宁通过化学改性后,颗粒度增大,改性后红外光谱中相应特征峰的出现,均说明了BT和AMT在改性时发生了有效的交联反应,降低了其水溶性。五种单宁改性吸附剂对Pb（Ⅱ）和Cu（Ⅱ）的吸附行为具有相似的吸附规律：在pH值为3-4时,金属离子需与溶液中的H30+竞争吸附,此时吸附剂对Pb（Ⅱ）和Cu（Ⅱ）的吸附量较小,为了避免氢氧化物沉淀的产生,最佳初始pH值为5.0-5.5;在温度为288-333 K时,吸附剂对Cu（Ⅱ）和Pb（Ⅱ）的吸附性能均出现明显的下降,五种吸附剂对这两种金属离子的吸附过程均是自发、放热的;吸附速率很快,30 mmin便达到吸附平衡,吸附动力学符合准二级动力学方程;金属离子在低浓度时,对吸附的影响很大,吸附等温线符合Langmuir力程,五种改性吸附剂对Pb（Ⅱ）和Cu（Ⅱ）的最大吸附容量均高于单宁的吸附量,其中PBT对Cu（Ⅱ）和Pb（Ⅱ）的最大平衡吸附量分别为49.75和142.86 mg·g-1,而PAMT对Cu（ⅡⅡ）和Pb（Ⅱ）最大平衡吸附量分别为34.16和115.61 mg·g-1。 PBT和PAMT分离因子常数RL都介于0到1之间,表明这四类吸附均为优惠吸附等温线。二元混合体系对吸附剂的影响实验表明,两种离子会竞相参与吸附,随着Cu（Ⅱ）溶液的浓度增大,改性吸附剂]AMT、CBT和CAMT对Pb（Ⅱ）的吸附容量逐渐下降,但最终Pb（Ⅱ）的吸附量保持在稳定范围,Pb（Ⅱ）的吸附容量始终大于Cu（ⅡⅡ）,表明改性吸附剂对Pb（Ⅱ）和Cu（Ⅱ）的吸附具有选择性。