溶解性有机质与碳纳米管的相互作用及悬浮稳定性影响机制

作     者：舒良 

作者单位：北京大学 

学位级别：硕士

导师姓名：王喜龙

授予年度：2012年

学科分类：081704[工学-应用化学] 07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 

主      题：多壁碳纳米管 腐殖酸 吸附动力学 优先吸附 吸附机理 超声 悬浮 

摘      要：本论文首先研究了多壁碳纳米管（MWCNTs）对泥炭土腐殖酸（HAs）的吸附，结果表明HAs在MWCNTs上的吸附速率主要由其从液相-MWCNTs界面向MWCNTs表面的扩散速率控制。体积排阻色谱分析并没有检测到平衡态时腐殖酸组分在MWCNTs上的选择性吸附，只有一些相对小分子的HA组分（包括，HA1）中的小分子组分在吸附初期优先吸附到MWCNTs上。HAs在MWCNTs上的平衡吸附强度取决于MWCNTs的表面积以及中孔和大孔总孔隙度。特定腐殖酸在MWCNTs上吸附的表面积以及中孔和大孔总孔隙度标化的吸附系数（Kd）随着MWCNTs管径增大而增大，是由于大管径MWCNTs更容易被HAs分散而使得更多的吸附点位暴露出来提高了其HAs吸附的有效表面积。HAs中的烷基链组分而不是芳香性组分与MWCNTs之间的范德华作用力可能是其在MWCNTs上吸附的主要驱动力。 本论文同时研究了超声条件下4种泥炭土连续提取的HAs对管径范围分别为8nm，20-30nm，以及50nm的原始以及羧基取代的MWCNTs的悬浮稳定性影响机制。HAs与MWCNTs的混合物在振荡5d有没有观测到悬浮。原始MWCNTs在超声16h后也没有观测到悬浮，而同样条件下羧基取代MWCNTs被悬浮。实验中观察到HAs大大促进了原始以及羧基取代MWCNTs的悬浮，这种悬浮增强效应被归因于HAs的吸附。HAs吸附增强了相邻的单根MWCNTs之间的静电斥力以及空间位阻。HA在MWCNTs表面的吸附所引入的亲水性含氧官能团片段通过氢键作用增强了其与水分子之间的相互作用。以悬浮质量浓度计算的4种HAs对不同的原始以及羧基取代的MWCNTs（F-MWCNTs）的悬浮性能与其管径变化趋势之间没有一致的规律，然而以悬浮表面积浓度计算的悬浮性能则遵循如下规律MWCNT8 MWCNT30 MWCNT50，以及F-MWCNT8 F-MWCNT30 F-MWCNT50（碳管后面的数字表示其外管径）。这些数据表明超声条件下小管径的MWCNTs比大管径的MWCNTs能够被特定HA更强地悬浮。本文的创新点包括指出了同源HAs在MWCNTs上的吸附速率决速步以及影响其平衡吸附强度的主要因素，以及阐明了超声以及MWCNTs管径在HAs对MWCNTs悬浮中所起的作用以及内在影响机制。