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Ru基催化剂对氯代挥发性有机物(CVOCs)的催化氧化研究

Ru基催化剂对氯代挥发性有机物(CVOCs)的催化氧化研究

作     者:陈立 

作者单位:贵州大学 

学位级别:硕士

导师姓名:朱廷钰;刘霄龙

授予年度:2018年

学科分类:083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程(可授工学、理学、农学学位)] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题:氯代挥发性有机物 钌基催化剂 催化氧化 氯苯 氯代副产物 

摘      要:氯代挥发性有机物(Chlorinated volatile organic compounds,CVOCs)广泛存在于氯碱工业、石油化工、制药与农药、涂料装饰和包装印刷等行业,相比于其他种类VOCs,其排放量更多、毒性更强、处理难度更大。催化氧化法具有起燃温度低、净化效率高等优点,但在催化氧化CVOCs时会产生少量的多氯代副产物,从而提高二噁英的排放风险。目前,现有催化体系对CVOCs催化反应过程中氯迁移转化的系统研究较少。因此,研究CVOCs催化氧化过程中氯迁移机制,控制多氯代副产物的生成,实现二噁英的减排显得尤为重要。另外,目前关于Ru基催化剂催化氧化CVOCs的研究仍然处于实验室基础研究阶段,国内相关的研究报道较少。由此,开展Ru基催化剂催化氧化CVOCs的放大试验具有一定的创新性和前景性。本文采用浸渍法制备了Pd/TiO、Pt/TiO、Ru/TiO和Rh/TiO催化剂,研究不同体系催化剂对氯苯催化氧化的催化性能差异,以及多氯代副产物的生成情况及分布规律;分析和对比Ru、Pd基催化剂催化氧化氯苯产生的多氯联苯副产物的生成情况;提出各催化体系催化剂催化氧化氯苯的反应机理。另外,利用自主设计的VOCs催化氧化小试平台,研究不同氯苯浓度、不同空速等对催化反应的影响,以及自制整体式Ru/TiO/堇青石催化剂的催化性能测试。本文的创新点有如下几点:(1)研究了不同贵金属催化体系催化性能的差异,包括活性、稳定性、选择性,重点讨论了反应过程中多氯苯和多氯联苯副产物的生成情况及分布规律;(2)提出了氯苯-多氯苯-多氯联苯的梯度转化机制,并对比分析了催化反应过程中氯迁移转化的反应机理;(3)对整体式Ru基催化剂催化氧化氯苯进行小试实验,考察不同的工艺参数对催化反应的影响,确认最佳的反应条件。

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