直接液流燃料电池的构筑及性能研究

作     者：米南 

作者单位：天津大学 

学位级别：硕士

导师姓名：黄成德

授予年度：2013年

学科分类：0808[工学-电气工程] 08[工学] 

主      题：直接液流燃料电池 电池测试系统 石墨毡 热压 活化 

摘      要：直接液流氧化还原燃料电池（DLRFC）是采用液流电池中的氧化还原电对替代低温燃料电池氧气阴极的一种新型电池。由于DLRFC采用全液体进料，因此不存在低温燃料电池中的阴极水淹及甲醇渗透等问题。此外，由于阴极不再使用贵金属催化剂，因此降低了电池整体的成本。 为了对DLRFC电池单体的性能进行初步评价，本文自行设计并搭建DLRFC单电池测试系统。该系统由反应物供给单元、温控单元、电化学反应单元以及性能测试单元四部分组成。在单元设计中，考虑到物料特性、电池工作与测试要求，分别选用聚四氟乙烯管作为管道材料、石墨板作为流场板材料，并重点针对阳极流场以及阴极孔槽的结构进行了设计，最后通过多种连接件以及紧固件将所有部件组装成统一整体，从而为DLRFC单电池性能测试提供一个稳定可靠的平台。 本文所设计的DLRFC采用石墨毡材料作为阴极材料并采用空气气氛中的热处理、浓硫酸氧化处理以及酸、热混合处理改善其活性。结果表明，酸和热处理均有利于提高石墨毡的活性，但是热处理法略优于浓硫酸氧化处理。其中，热处理的最佳温度为450℃，用该石墨毡组装DLRFC电池的最大电流密度可达128.9mA·cm-2，优于未处理石墨毡所组装DLRFC电池的最大电流密度79.2mA·cm-2。这可能是由于热处理更有利于增加石墨毡表面的含氧官能团-COOH，增大其活性比表面积，从而降低电子传递电阻，提高石墨毡的电化学活性。 最后，本文研究了DLRFC的组成、制备过程以及电池运行条件等对其性能的影响。实验结果显示，阳极催化剂的最佳金属载量为2mg·cm-2，Nafion最优含量为30wt%。制备阳极半膜电极时最佳的热压温度、压力和时间分别为120℃、200kgf·cm-2和120s。此外，为了使组装后的DLRFC达到最佳性能，采用高温水、恒电流放电以及变电流放电三种方式对其进行活化，研究了恒电流活化过程中活化条件对DLRFC电化学性能的影响。研究结果表明，对于DLRFC单体而言，采用放电活化的方式优于高温水活化;恒电流活化方式中的最佳活化时间、活化温度和活化电流密度分别是3h、60℃和20mA·cm-2。