应用于乙醇阳极的Pd基催化材料的研究

作     者：于红英 

作者单位：中南大学 

学位级别：硕士

导师姓名：周德璧

授予年度：2014年

学科分类：0808[工学-电气工程] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：Pd基催化材料 乙醇氧化 直接乙醇燃料电池 

摘      要：本论文工作研究了应用于直接乙醇燃料电池阳极的Pd基催化材料,采用超声波分散联合微波加热乙二醇还原法制备了Pd/C. Pd-MxOy/C（M=Mo、Zn）和Pd-Rh-（MoO2）/C催化材料。XRD和TEM图谱均显示其粒径较小,且均匀分布在XC-72载体上。利用电化学和电池恒流放电方法,探究了助催化剂MoO2和ZnO,以及贵金属Rh分别对Pd基催化性能的影响。 结果表明,以碳黑为载体的Pd/C电催化剂在碱性介质中对乙醇氧化表现出良好的催化性能。Mo02和ZnO作为助催化剂分别掺杂在Pd/C中,明显提高了电极对乙醇催化氧化的活性。同条件下与Pd/C相比,循环伏安曲线显示Pd-MoO2/C和Pd-ZnO/C电极正向扫描时的氧化峰电位分别负移了0.10V和0.21V,峰电流密度分别提高了110mA cm-2和50mA cm-2。而ZnO更有利于改善Pd/C对乙醇氧化的催化活性和稳定性,分别以Pd-ZnO/C和Pd-MoO2/C电极为乙醇阳极的单电池,前者在室温下的放电电压更高更稳定。 循环伏安曲线显示,Pd-Rh/C电极的电化学特性与Pd/C的差别显著,这归结于电极对乙醇催化氧化反应的机理不同。Pd-Rh/C电极中的Rh能促进乙醇完全氧化成CO2.同条件下与Pd/C相比,Pd-Rh/C的电催化性能更强。助催化剂Mo02掺杂在Pd-Rh/C中,又进一步改善了电极对乙醇催化氧化的性能。 以上述Pd基催化电极为乙醇阳极的单电池在室温下都能持续稳定放电,特别是Pd-ZnO/C对应的单电池,在电流密度分别为10mAcm-2、20mAcm-2和30mA cm-2时,其放电电压分别达到0.55V、0.46V和0.41V,且连续放电3h后,电压都相对稳定,无衰减。而以Pd-MoO2/C为乙醇阳极,由四个单电池串联组成的大电池在电流密度为10mA cm-2时,电压达到1.3V,负载一个2.5V0.3A的小灯泡后,可以连续正常工作。