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褐煤中有机氮的赋存形态分布和分子结构特征

Occurrence forms and molecular structural characteristics of the organic nitrogen in lignite

作     者:柳方景 别蕾蕾 郭佳培 宗志敏 魏贤勇 LIU Fang-jing;BIE Lei-lei;GUO Jia-pei;ZONG Zhi-min;WEI Xian-yong

作者机构:中国矿业大学煤炭加工与高效利用教育部重点实验室江苏徐州221116 

出 版 物:《燃料化学学报》 (Journal of Fuel Chemistry and Technology)

年 卷 期:2020年第48卷第7期

页      面:776-784页

核心收录:

学科分类:081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

基  金:国家自然科学基金青年科学基金(21808237) 江苏省自然科学基金青年基金(BK20180642) 中国博士后科学基金(2019T120478)资助。 

主  题:褐煤 有机氮 超临界甲醇解 傅里叶变换离子回旋共振质谱仪 

摘      要:利用X射线光电子能谱(XPS)分析了先锋褐煤(XL)、小龙潭褐煤(XLT)和胜利褐煤(SL)及其萃取残渣表面有机氮的形态分布。结果表明,三种萃取残渣表面五种有机氮的含量分布各异,但均以吡咯型氮为主。考察了在300℃下Na OH催化的褐煤萃取残渣的超临界甲醇解反应,XL、XLT和SL萃取残渣超临界甲醇解所得石油醚可溶物的收率分别为46.0%、43.8%和47.6%(质量分数)。用傅里叶变换离子回旋共振质谱(FTICR/M S)分析石油醚可溶物中的含氮化合物(NCCs)。结果表明,NCCs主要包括N1、N1O1-N1O5、N2、N2O1-N2O4、N3O2和N5O2-N5O4类化合物。根据不饱和度和碳原子数的分布推测了NCCs的分子结构特征,表明绝大部分NCCs含羟基和羧基等含氧官能团,氮原子主要以吡咯、吡啶和氨基的形式存在于芳环结构中,以1-3个芳环的结构为主。褐煤中的-C-O-桥键的断裂是生成NCCs的一个重要路径。

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