碳球表面缺陷密度对其负载铜催化剂甲醇氧化羰基化反应性能的影响

作     者：贾东森 张国强 尹娇 张亮亮 赵丹 郑华艳 李忠 JIA Dongsen;ZHANG Guoqiang;YIN Jiao;ZHANG Liangliang;ZHAO Dan;ZHENG Huayan;LI Zhong

作者机构：太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室 

出 版 物：《化工进展》 (Chemical Industry and Engineering Progress)

年 卷 期：2019年第38卷第8期

页      面：3701-3710页

核心收录：

学科分类：081704[工学-应用化学] 07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 0702[理学-物理学] 

基　　金：国家自然科学基金(U1510203) 山西省青年科技研究基金(201701D221043) 

主　　题：催化剂 有序微孔碳球 碳酸二甲酯 氧化羰基化 缺陷密度 

摘      要：采用水热聚合法合成了一系列表面缺陷密度不同的有序微孔碳球(CS),并以其为载体制备了表面负载铜催化剂(Cu/CS),用于催化气相甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯。结合表征结果,研究了载体表面缺陷密度对Cu/CS催化剂结构及催化性能的影响。结果表明,CS的表面缺陷密度随其粒径增大而增大,且其缺陷密度越大,催化剂中Cu物种分散度越高;同时,较大的表面缺陷密度有利于增强载体与Cu物种间的相互作用力,促进CuO自还原为活性物种Cu2O和Cu,从而提高催化活性。长期评价结果表明,Cu物种的氧化和团聚是造成Cu/CS催化剂失活的原因。CS的表面缺陷抑制了反应过程中活性Cu物种的氧化,且缺陷密度越大,Cu物种抗氧化能力越强;但表面缺陷密度大的催化剂中Cu物种颗粒尺寸小,表面能高,因而更容易发生团聚。