ESR法研究pH值对Pt催化N2H4断键的影响机制

作     者：张晓腾 郝帅 何博 蒋冬梅 唐菲菲 夏良树 ZHANG Xiaoteng;HAO Shuai;HE Bo;JIANG Dongmei;TANG Feifei;XIA Liangshu

作者机构：南华大学核科学技术学院湖南衡阳421001 南华大学化学化工学院湖南衡阳421001 南华大学创新创业学院湖南衡阳421001 

出 版 物：《原子能科学技术》 (Atomic Energy Science and Technology)

年 卷 期：2019年第53卷第7期

页      面：1238-1244页

核心收录：

学科分类：081704[工学-应用化学] 07[理学] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 070301[理学-无机化学] 

基　　金：国家自然科学基金资助项目(11575078) 南华大学研究生科学基金资助项目(2018KYY025) 

主　　题：ESR法 N2H4 pH值 影响机制 

摘      要：为明确酸性条件下Pt催化N2H4还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)的反应历程和反应机理,有针对性地提高其反应速率、优化工艺流程,本文采用电子自旋共振(ESR)法实验研究·NH2转化为·OH的机理及0.25mol/L和0.5mol/LN2H4浓度条件下不同酸度的高氯酸体系中Pt催化N2H4分解过程中产生的自由基,确定反应过程中pH值对N2H4断键的影响机制。结果表明,在高氯酸介质中,Pt催化N2H4分解反应体系中检测到的·OH是由N2H4分解产生的·NH2转化而来;该反应体系中酸度会对N2H4分解产生影响,在酸度逐渐降低的过程中Pt催化N2H4分解的反应速率表现为先增大后减小的趋势,其中在pH=1~2之间时Pt催化N2H4分解反应最为迅速。