针对SO2脱除的煤基活性炭结构及表面优化调控

作     者：于馨凝 林国鑫 刘少俊 郑成航 高翔 YU Xinning;LIN Guoxin;LIU Shaojun;ZHENG Chenghang;GAO Xiang

作者机构：浙江大学能源清洁利用国家重点实验室浙江杭州310027 重庆大学低品位能源利用技术及系统教育部重点实验室重庆400044 

出 版 物：《煤炭学报》 (Journal of China Coal Society)

年 卷 期：2019年第44卷第5期

页      面：1593-1600页

核心收录：

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

基　　金：国家自然科学基金资助项目(U1609212,51306079) 低品位能源利用技术及系统教育部重点实验室开放基金资助项目(LLEUTS-201507) 

主　　题：活性炭 响应曲面法 孔结构 官能团 SO2吸附 

摘      要：以神华褐煤为原料,ZnCl2为活化剂,采用化学活化法制备煤基活性炭,并通过NaOH溶液改性调控活性炭表面的化学官能团,进行烟气中SO2吸附的研究。利用扫描电镜观察活性炭的表观形貌,利用低温N2吸附法表征活性炭的比表面积及孔隙结构,利用红外光谱和Boehm滴定法考察活性炭的表面化学官能团。基于响应曲面法(RSM),对煤基活性炭的制备工艺参数进行了详细探究,建立了炭化温度、炭化时间、升温速率对活性炭比表面积的预测模型。通过响应曲面法得到的煤基活性炭制备实验优化工艺条件为:炭化温度700℃,升温速率15℃/min,炭化时间3h。得到活性炭的BET比表面积为599m^2/g,微孔比表面积为269m2/g。考察NaOH溶液浓度对煤基活性炭的孔隙结构、表面化学官能团及SO2吸附量的影响机制。结果表明,NaOH改性后活性炭的表面更加凹凸不平,孔结构被剧烈破坏,活性炭的孔径主要分布在0.5~0.6,0.7~0.9和1.0~4.0nm范围。在20%NaOH浓度改性时,活性炭具有最高的比表面积(681m2/g)和微孔比表面积(292m^2/g)。说明低浓度的碱处理对活性炭有扩孔的效果,而碱浓度过高会导致孔结构破坏,比表面积和孔容下降。随着NaOH浓度的增加,活性炭表面的羧基、羟基等酸性基团的含量下降,而羰基等碱性基团的含量则明显增加。30%NaOH浓度处理样品的碱性基团含量最高,可达到0.557mmol/g。进一步对活性炭的微孔比表面积、碱性官能团含量与SO2吸附量的相关性进行分析,发现SO2吸附量与微孔比表面积和碱性官能团含量都呈现正线性相关关系,且碱性官能团含量的相关性高于微孔比表面积。因此,表面碱性官能团和微孔结构有利于SO2在活性炭表面的吸附。